何伟东Angew.：重新激活死锂，实现持久的无负极锂金属电池

没有过量锂的情况下，无负极锂金属电池（AFLMBs）被认为是实现高安全和成本效益的锂金属电池最可能的解决方案。然而，传统的AFLMBs循环寿命较短，这是因为负极死锂积累与不可逆的电解液耗竭引起的局部电流集中、活性锂储量不足和SEI处缓慢的Li⁺转移。

图1. 用于重新激活和抑制死锂的SrI₂添加剂的设计原则

哈尔滨工业大学何伟东等率先开发了一条简单的路线，将SrI₂引入到碳纸（CP）集流体中，以有效地抑制死锂的生长，并避免消耗活性锂储层和电解液。

研究显示，随着SrI₂的加入，通过三种机制形成了没有死锂的稳健界面：

（i）可逆的I^–/I^3-氧化还原对激活了死锂用于正极再利用；

（ii）分布在SEI表面的SrF₂和LiF作为稳健的电子阻断剂防止电解液分解；

（iii）SEI内层的LiI有助于离子传导率达到3.488 mS cm^-1，约为传统无机SEI成分的20倍，从而使Li⁺的有效转移和锂沉积在内部而不是聚集在SEI表面。

图2. 富SrF₂和LiI的界面性质分析

受益于上述优势，通过采用SrI₂修饰的集流体，NCM532/CP无负极锂金属电池提供了前所未有的循环性能，200次循环后的容量为129.2 mAh g^-1，对应于每循环仅0.09%的容量衰减率。

总体而言，这项工作为新兴的功能添加剂提供了设计原则，以实现无死锂生成的长寿命AFLMB。

图3. 电化学性能

Reconstruction of Solid Electrolyte Interphase with SrI2 Reactivates Dead Li for Durable Anode-Free Li-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202301073

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何伟东Angew.：重新激活死锂，实现持久的无负极锂金属电池

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