​加州大学刘平ACS Energy Letters：离子传输在高面容量锂电池失效中的作用

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​加州大学刘平ACS Energy Letters：离子传输在高面容量锂电池失效中的作用
电解液研究的最新进展大大提高了锂金属电池（LMB）的循环寿命，但通常低于中等面积容量。因此，当前的设计原则压倒性地强调降低电解液对锂的反应性。
​加州大学刘平ACS Energy Letters：离子传输在高面容量锂电池失效中的作用
在此，美国加州大学圣地亚哥分校刘平教授等人发现高面积容量（>6 mAh cm-2）Li||硫化聚丙烯酸酯（SPAN）电池在与四种局部高浓度电解液（LHCEs）配对时，主要是短路事件导致电池失效，这与电解液传输性能有关。由于醚对锂金属负极具有优异的稳定性，因此作者以不同的醚作为主要溶剂并以BTFE作为稀释剂制备了四种LHCE（LDBE、LDiPE、LDEE和LDME）以考察在高面积容量循环条件下体输运特性对电池性能的影响，四种醚分别是二丁醚（DBE）、二异丙醚（DiPE）、二乙醚（DEE）和二甲氧基乙烷（DME）。
结果表明，这些循环条件通常会超过Sand容量，并在这些原本高度稳定的高库伦效率电解液中引发枝晶锂生长。短路发生在具有高库伦效率LHCE的电池中，除了LDME。
​加州大学刘平ACS Energy Letters：离子传输在高面容量锂电池失效中的作用
图1. 高面积容量Li||SPAN电池在不同电解液中的性能
因此，Li||SPAN电池的寿命与电解液传输特性相关，包括离子电导率、Sand时间和容量。作者对循环锂形态的进一步研究揭示了显著的宏观均匀性差异，然后通过图像处理技术对其进行量化。在短路的LDEE电池中循环的锂上发现了更广泛的锂晶粒尺寸分布和锂枝晶的空间聚集，而在LDME电池中不存在。
利用导电性更高的LDME电解液的优势，作者设计并组装了一个2 Ah Li||SPAN软包电池，它在电池水平上提供了>260 Wh kg-1的能量密度且可循环超过70次。因此，作者提倡进一步开发高离子电导率的LHCEs以在高面积容量循环时减轻传输驱动的枝晶生长，同时锂负极的宏观均匀性对于减轻电池短路也至关重要。
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图2. Li||SPAN软包电池性能演示
The Role of Ion Transport in the Failure of High Areal Capacity Li Metal Batteries, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01114

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