ACS AMI：机器学习+DFT预测范德华异质结构

范德华（vdW）异质结构是由不同的二维（2D）单层垂直堆叠并通过范德华相互作用弱耦合而形成的，该异质结构通常具有丰富的物理化学性质。由于最近发现了许多2D材料，vdW堆叠异质结构的组合构型空间变得非常大，因此很难通过传统的实验或计算方法以试错法的方式进行探索。

在此，美国德州农工大学Fengxiao Qian、Tahir Cagin及空军研究实验室Ruth Pachter等人提出了一个计算框架，它结合了第一性原理电子结构计算、2D材料数据库和监督机器学习方法来构建有效的数据驱动模型，该模型能够根据其组成的单层特性预测vdW异质结构的电子和结构特性。

首先，作者从2D材料数据库中挖掘材料数据和基态晶体结构。然后，对vdW异质结构设计空间进行采样。随后优化双层晶胞和原子位置，并使用高通量DFT计算获取相应的电子能带结构。最后，确定了五个目标材料特性：电子带隙（E_g）、电子亲和能（EA）、电离能（IE）、层间距离（d₀）和层间结合能（E_b）。同时，作者对单层材料数据进行特征化和聚合，为整个材料设计空间构建了一组独特的双层机器学习描述符。

图1. DFT计算和机器学习工作流程的一般示意图

进一步，使用近800个vdW双层异质结构及其相应的DFT目标属性，作者训练了监督机器学习模型并对剩余的未标记双层材料空间进行预测。研究表明，开发的机器学习模型可实现低误差预测E_g、IE、EA、d₀和E_b，为筛选巨大的双层vdW异质结构材料空间提供了有价值的工具并显著降低了广泛的光电应用的计算成本。

此外，对于AA和AB堆叠配置，大多数vdW异质结构的平衡层间距离存在很大差异。因此，预计其相应的扭曲莫尔异质结构将经历原子重建，具有空间变化的面外弯曲和面内张力和压缩，这最终将影响莫尔超晶格中准粒子之间的相互作用。总之，这项研究提出的数据驱动模型将为有效筛选和发现具有目标器件应用所需电子和光学特性的低维vdW异质结构和莫尔超晶格开辟新道路。

图2. 层间距离和层间结合能的预测结果

Predicting Van der Waals Heterostructures by a Combined Machine Learning and Density Functional Theory Approach, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c04403

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