AEM综述：锂离子电池中硅负极的新兴有机表面化学进展及前景

由于其独特的高比容量和自然丰度，用于锂离子电池（LIBs）的硅（Si）负极已获得学术界和工业界的深入研究。Si负极的表面化学正在成为开发下一代LIBs的关键，总结和分析相关研究的最新进展可能具有独特的实用价值。

图1. Si负极中界面失效机制的示意图

在此，四川大学刘慰研究员等人综述了在定制Si颗粒表面以最小化循环引起的颗粒或电极整体结构变化方面的持续努力。作为传统涂层（如碳）的升级或替代品，Si上新兴的有机部分为调整与对电化学性能至关重要的各种电池组件的相互作用提供了新途径。首先，作者总结了在理解和设计用于LIB应用的Si表面方面取得的进展。

接下来，作者介绍了用于深入了解Si表面局部环境和循环引起的演化的先进分析工具，指出有机成分在稳定Si中的关键作用。然后，作者专注于Si负极上新兴的有机表面化学改性，讨论了对Si表面化学-结构-性能关系的详细分析并提供了证明有机层功能的成功案例，即通过与电解液/粘结剂/导电剂的定制相互作用。此外，作者还进一步讨论了Si表面工程的指导方针和对最终电池应用至关重要的相关指标。

图2. 基于气、液或固相反应的有机表面涂层方法的分类和比较

最后，作者总结了未来Si表面设计整体考虑和有前景的研究方向：

（1）在Si负极商业化方面，深入了解Si表面与各种物质之间的相互作用至关重要，但目前仍有待探索；

（2）含Si微粒方面，需阐明表面部分的系统特定设计原则及其在电池运行过程中的动态演变，同时需深入了解通过界面层的电子/Li⁺传输机制；

（3）Si电极方面，为表面调谐的Si颗粒开发适当的浆料配方和电极干燥协议非常实用，同时需注意电解液相容性和协同作用；

（4）电池层次方面，需要弄清楚表面有机物质是否溶解并与正极侧发生串扰，同时进一步研究表面化学结构对各种电池运行条件的响应；

（5）固态电池前景方面，Si表面设计原则可能会为开发下一代固态锂电池提供一些启示。

图3. 基于有机表面改性的高能Si负极的应用和未来研究方向

Emerging Organic Surface Chemistry for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries: Advances, Prospects, and Beyond, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200924

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