​南开陶占良Angew:-40至25℃!基于弱溶剂化溶剂的宽温锂金属电池!

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对于锂金属电池(LMBs),工作温度的降低会因锂沉积更加无序而带来严重的安全问题。
南开大学陶占良等证明了溶剂的溶剂化能力与低温条件下锂沉积/剥离过程的可逆性密切相关。
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图1 电解液溶剂化结构表征
具体而言,这项工作研究了两种具有不同溶剂化能力的醚类溶剂(DME、DMM)及其相应的电解液。通过MD模拟和光谱分析,研究发现,随着溶剂溶剂化能力的降低,更多的阴离子存在于锂离子溶剂鞘中。正如预期的那样,在弱溶剂化电解液中可以观察到一个快速的脱溶剂化过程。因此,从25℃到-40℃都可以获得平滑的锂沉积形态和更高的CE(在-40℃时为97.87%),这大大提高了LMBs在宽工作温度下的安全性。
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图2 半电池性能
此外,基于弱溶剂化电解液,作者将锂金属负极与硫化聚丙烯腈电极耦合进一步构建了全电池,结果Li||SPAN全电池在-40℃下显示出较高的初始放电容量(422.3 mAh g-1)和出色的容量保持率(120次循环后为63.8%)。总之,这项工作揭示了溶剂的溶剂化能力与LMBs低温性能之间的关系,为低温LMBs电解液的开发提供了原则。
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图3 全电池性能
Optimize Lithium Deposition at Low Temperature by Weakly Solvating Power Solvent. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207927

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