中南纪效波AEM综述：单晶富镍层状正极的挑战与策略！

多晶富镍正极（PCNCs）的商业化受到严重的性能退化和安全问题的阻碍，单晶富镍正极（SCNCs）由于其优异的结构和循环稳定性而引起了广泛关注。目前大多数研究集中在SCNCs的试错合成、改性及与PCNCs的比较上，然而很少有系统的分析和总结来揭示其主要挑战、争议和相应的主要原因。

在此，中南大学纪效波教授等人综述了SCNCs从材料合成到结构/界面退化的挑战和改性策略。首先，作者概述了SCNCs的结构、电化学性质及相关起源，并将其与PCNCs进行了比较。与PCNCs相比，SCNCs表现出增强的结构/循环稳定性、抑制放气及更好的热安全性，这主要归功于其独特的单晶结构减少了高反应表面积并消除了内部晶界和增加的机械强度。

然后，作者全面讨论了目前SCNCs存在的关键问题及其背后原因，如复杂合成方法和晶体生长机制、缓慢Li扩散动力学、晶内微裂纹和表面重建等，从而促进对SCNCs工业生产壁垒和电化学失效机制的深入理解。此外，作者总结了提高SCNCs的Li动力学和循环稳定性的有效改性策略，包括颗粒尺寸/形状调节、晶面暴露、化学组成调控、元素掺杂、表面/界面工程和电解液优化等。

图1. SCNCs的四种主要合成路线的示意图

尽管SCNCs的合成成本高且存在固有缺陷，但其在优异的结构/循环稳定性、热安全性及高压下抑制气体产生方面的关键优势使其有望用于高性能锂离子电池。特别是SCNCs的发展还处于早期阶段，有必要进一步优化和研究。

因此，迫切需要更多的定量研究来确定哪种单晶NCM最适合实际应用：一方面，作者建议适当增加Ni含量和上限截止电压以抵消Li传输缓慢造成的容量损失。同时，作者提出降低Co含量或用其他廉价元素代替以弥补SCNCs的高生产成本。此外，作者还认为进行合理的改性，包括粒度和晶面控制、体元素掺杂和表面涂层，以调节锂扩散动力学、晶体/电子结构及表面/界面电荷传输和稳定性。如果进一步与优化的电解液相结合，这将促进SCNC在具有高能量密度和长日历寿命的电动汽车电池中的快速商业应用。

图2. 富镍正极的失效机理和电解液添加剂对重构CEI层的改性示意图

Challenges and Strategies towards Single-Crystalline Ni-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201510

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