界面层的稳定性主要取决于锂金属电池中固态电解质(SSEs)的组成和分解产物的分布。因此,设计SSEs成为构建均匀稳定界面层的一个有吸引力的方法。
中科院过程所张锁江院士、Yingjun Cai等采用五氟苯乙烯(PFS)来为固态电池构建坚固的界面层。
图1. 理论计算
从7Li固态核磁共振谱、密度泛函理论和分子动力学计算的结果来看,PFS促进了锂盐的解离,产生了更多的自由锂离子,可以提高离子导电性。XPS深度刻蚀和TOF-SIMS表征共同表明,将PFS引入聚合物固态电解质后,梯度界面层由丰富的C-F键表层和丰富的LiF&Li3N底层组成,能够实现锂离子的快速传输和均匀沉积。此外,它还能有效抑制分解,提高电解质的稳定性。
图2. SSE的理化性质
因此,在0.2 mA cm-2和2.4 mA cm-2的临界电流密度下,锂/锂对称电池可以实现超过3000小时的稳定超长时间循环。所制备的SSE在25°C时表现出4.3 × 10-4 S cm-1的高离子电导率,并在0°C和-20°C时具有显著的循环稳定性。
此外,基于制备的SSE的锂金属电池在室温下具有高倍率(2C)能力和高电压(NCM811)稳定性。这种应用电解质添加剂产生均匀的界面层以保护电极和提高离子传导动力学的方法,也适用于所有类型的碱金属电池的界面层设计。
图3. 全电池性能
Constructing interfacial gradient layers and enhancing lithium salt dissolution kinetics for high-rate solid-state batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107716
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