马建民教授AEM：用于4.6 V Li||LiCoO2电池的酰胺功能、富Li3N/LiF异质结构的电极电解质界面

将LiCoO₂的充电截止电压提高到4.6V可以提高电池密度。然而，结构不稳定性是一个关键挑战（例如，电解质分解、Co溶解和结构相变）。

在此，湖南大学马建民教授团队构建了具有由极性酰胺基团和Li₃N/LiF异质结构提供的高Li+电导率的稳定电极电解质界面（EEI）。其中，3-（三氟甲基）苯基异氰酸酯（3-TPIC）被合理设计为电解质添加剂，用于维持具有这种CEI的4.6V Li||LiCoO₂电池，这可以有效地解决结构不稳定性的挑战。极性酰胺基团可以实现Li+脱溶剂化并增加Li+转运。正极电解质界面（CEI）中的Li₃N/LiF异质结构可以加快Li+的插入/提取以提高库仑效率，并在4.6V下削弱LiCoO₂的极化。

此外，在Li负极表面上具有类似结构的固体电解质界面（SEI）有助于均匀的Li沉积，以抑制Li枝晶生长。因此，具有优异EEI的4.6V Li||LiCoO₂电池可以提供优异的电化学性能。

图1. 空白和含有3-TPIC的电解质的MD模拟

总之，该工作提出了酰胺功能的、富含Li₃N/LiF的异质结构的EEIs，它通过抑制Co离子的溶解和通过抑制Li枝晶的生长来稳定LiCoO₂在4.6V下的传输。这种由3-PIC赋予的EEIs极大地改善了4.6V的Li||LiCoO₂电池的电化学性能。极性的酰胺基可以促进Li+的脱溶剂化，增加Li+的传输。此外，Li₃N/LiF异质结构可以加快Li+的传输。在极性酰胺基和Li₃N/LiF异质结构的协同作用下，稳定的CEI可以防止LiCoO₂的结构相变，并在循环中保持其结构的稳定性。

同理，稳定的SEI可以抑制锂枝晶的生长，保持锂负极的稳定性。因此，这项工作为通过添加剂设计功能良好的EEI提高钴酸锂在高电压下的循环稳定性提供了重要参考。

图2. 空白和含有添加剂的电解液中Li||Li对称电池的电化学性能

Amide-Functional, Li3N/LiF-Rich Heterostructured Electrode Electrolyte Interphases for 4.6 V Li||LiCoO2 Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202300084

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马建民教授AEM：用于4.6 V Li||LiCoO2电池的酰胺功能、富Li3N/LiF异质结构的电极电解质界面

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