尉海军/张旭AFM: 基于功能性高分子膜保护实现的高压稳定铝硫电池

考虑到S和Al的高容量、低成本和高安全性，可充电Al-S电池是一种有价值的储能系统。然而大多数报道的Al-S电池是由S的可逆还原驱动的，它仅提供低放电电压（≈0.4~1.0 V）且在室温下具有较大的电压滞后。因此，提高Al-S化学放电电压以最终提高能量密度具有很高的研究价值。

在此，北京工业大学尉海军教授、张旭副教授等人通过采用S的可逆电化学氧化开发了一种高压Al-S电池，放电电压可达约1.8 V。具体而言，基于S可逆电化学氧化的Al-S电池是以N掺杂分级多孔碳（S@HPCK, 50wt% S）包裹的元素S为正极、铝箔为负极、低成本AlCl₃/乙酰胺（AlCl3/AcA=1.3/1）深共晶溶剂为电解质，在Swagelok电池配置中组装而成的。

此外，S的氧化可与S的还原相结合越过S⁰态从而实现多电子转换，使Al-S电池能够提供2213 mAh g^-1的高放电容量。作者基于液敏四极杆飞行时间质谱（QTof-MS）研究表明，S⁰在Al-S电池的充电过程中经历了多种氧化途径，其中S¹⁺产物的形成占主导地位，即液相S₂Cl₂是主要的氧化产物。

图1. 基于QTof-MS鉴定电化学氧化产物

由于液相S₂Cl₂很容易在电池内部扩散，因此有必要抑制其扩散以优化Al-S电池的电化学稳定性。为此，作者用原位制造的聚丙烯酰胺膜对电池的铝箔负极进行了改性，该膜浸润了≈50 wt.% 的AlCl₃/AcA电解液。

研究表明，该功能性聚合物膜可抑制不需要的电解液反应，从而限制氯化硫的穿梭并稳定Al负极以防止降解。因此，该聚合物膜大大提高了Al-S电池容量且增强了电池的电化学稳定性。在30 wt.% S复合正极材料的情况下，具有膜保护的电池在1.0 A g^-1时可实现861 mAh g^-1的最大放电容量，甚至可稳定运行490个循环且在50次、200次循环后仍分别保持92.1% 和79.0% 的容量保持率。总之，这项研究展示的Al-S 系统的电化学为S基高能量密度二次电池的开发提供了重要的见解。

图2. 基于聚合物膜保护的Al-S电池电化学性能

High-Voltage Aluminium-Sulfur Batteries with Functional Polymer Membrane, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205562

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