杨勇/龚正良EES：高可逆富锂正极，1000次循环容量保持90%！

高容量富锂正极材料在锂离子电池中的实际应用在很大程度上受到了与电解质严重副反应的限制。

厦门大学杨勇、龚正良等报告了一种高稳定富锂Li₂RuO₃正极，该正极通过在全固态锂电池(ASSLBs)中与硫化物固态电解质（如Li₆PS₅Cl）的界面形成钝化固体电解质界面，有效抑制了严重的寄生界面反应和通常在液态电解液中观察到的快速增加的界面阻抗。

图1. 电化学表征

由于Li₂RuO₃/硫化物电解质界面具有极高的界面稳定性，Li₂RuO₃在0.05 C的倍率下具有257 mAh g^-1的高可逆容量，并且在1 C的倍率下经过1000次循环后具有前所未有的循环稳定性，容量保持率达到90%。重要的是，在这种配置的ASSLBs中，即使经过600次循环，Li₂RuO₃的可逆氧氧化活性也能得到很好的保持，因此富锂材料的常见电压衰减也显著降低。

图2. 电极-电解质界面的特性

XPS和横截面SEM表征结合DFT计算表明，界面反应产物的性质对ASSLBs的界面稳定性起着至关重要的作用。在Li₂RuO₃正极和硫化物电解质之间形成的电子绝缘相会抑制电解质的进一步电化学氧化并稳定界面。EIS结果证实在长期循环过程中形成了具有稳定界面阻抗的稳定界面相。

此外，mRIX显示，在长期循环过程中，可逆的氧氧化还原活性可以很好地保持，有利于可逆地利用阴离子氧化还原反应，有效缓解电压衰减，从而获得优异的电化学性能。这项研究的发现为合理设计富锂正极/硫化物电解质界面以实现高能量密度ASSLBs提供了很好的指导。

图3. 电化学过程中正极复合界面的形态演变

Highly reversible Li2RuO3 cathodes in sulfide-based all solid-state lithium batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01067d

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