南卡大学胡建军ACS AMI：图神经网络准确预测电极材料电压

执行第一性原理计算以发现大型化学空间中的电极特性是一项具有挑战性的任务。虽然机器学习（ML）已被应用于有效加速这些发现，但大多数应用方法忽略了材料的空间信息，仅使用预定义的特征—化学成分。

在此，美国南卡罗来纳大学胡建军教授、西北太平洋国家实验室Rajendra P. Joshi等人开发了两个基于注意力的图神经网络，通过将化学成分与空间信息相结合以预测电池电极材料的电压。该方法结合了3D空间中的原子组成和原子坐标，与仅基于化学成分的ML模型相比，显著提高了电压预测的准确性。

第一种方法是通过考虑高电位电极与金属离子之间的化学反应形成低电位电极来预测电压，而第二个模型结合电极的ML预测形成能（E_form）来计算其平均电压。图神经网络（GNN）是一种深度神经网络，已被应用于有效地从网络或图数据中学习潜在特征。与应用于材料领域的其他GNN相比，本文中采用的GATGNN模型学习每个原子的局部和全局的贡献，即首先通过其增强图注意力层（AGAT）有效地捕获原子的局部重要性，然后是全局注意力。

图1. GATGNN架构概述

作者将预测结果与文献中用于预测电压的最新基于化学成分的模型进行了比较，其中基于结构的模型比这个基准工作要准确得多。与基于反应的模型相比，基于 E_form的模型始终提供更低的MAE。而且相对于文献中的已知模型，本文基于E_form的模型在应用于从学习的Li⁺子集迁移到Na电极时表现出高度的性能可迁移性。

此外，作者预测了10种未包含在Na电池的MP数据库中且化学通式为NaxMPO₄F（M = Ti、Cr、Fe、Cu、Mn、Co和Ni）的氟磷酸盐电池框架的平均理论电压。结果显示，除了平均电压为1.32 V的NaTiPO₄F和TiPO₄F电极对之外，可以预期这些Na电池框架的平均电压高于3.1 V。总之，这项研究表明在用于训练ML模型进行插层反应的数据有限的情况下，根据电极的形成能计算电压是预测电压的理想方法。

图2. 基于反应和E_form的模型预测Na/K离子电极电压的性能

Accurate Prediction of Voltage of Battery Electrode Materials Using Attention-Based Graph Neural Networks, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c00029

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