孙靖宇/李亚运AFM:双向电催化剂,助力高负载锂硫电池!

孙靖宇/李亚运AFM:双向电催化剂,助力高负载锂硫电池!
具有多种类型金属中心和不同配位数的单原子催化剂被广泛用于Li-S电池领域以促进氧化还原动力学。然而,与局部原子组成有关配位环境的调节以决定硫电化学的催化效率,迄今为止仍然有意义但尚未探索。
苏州大学孙靖宇、深圳大学李亚运等表明与FeN4对应物相比,具有设计的FeN3P1配位结构的新型单原子铁介质可促进双向多硫化物转化。
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图1 材料设计及表征
具体而言,作者设计了一条高效的聚合-碳化合成路线,以制备锚定在N和P掺杂的多孔碳框架(FeSA-PN@PNC)上的配位铁单原子,作为促进硫氧化的电催化介质。理论计算表明,(N,P)双配位的Fe位点有利于锚定LiPSs并加速Li2S分解。
详尽的电分析测试、电化学表征和原位仪器监测进一步显示,与受控的FeSA-Nx@PNC相比,通过FeSA-PN@PNC促进了双向多硫化物转化,这表明引入P原子来改变局部配位在铁单原子的催化活性中起着关键作用。
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图2 理论计算
因此,受益于FeSA-PN@PNC介体有利的双向电催化行为,由此衍生的S/FeSA-PN@PNC电极表现出优异的电化学性能,显示出优异的倍率性能和循环稳定性。构建的Li-S电池在1.0 C下每循环的容量衰减为0.04%,即使在6.4 mg cm-2的硫负载下也表现出可观的6.2 mAh cm-2容量释放。总之,这项工作为设计以高性能Li-S电池为目标的具有优化原子排列的先进单原子催化剂提供了新思路。
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图3 Li-S电池性能
Altering Local Chemistry of Single-Atom Coordination Boosts Bidirectional Polysulfide Conversion of Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203902

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