中南纪效波等AM：共改性策略使LiCoO2在4.6V高压下稳定！

LiCoO₂(LCO)广泛应用于当今消费电子设备的充电电池市场。然而，LCO在高压下的运行受到加速的结构退化和电极/电解质界面分解的阻碍。

中南大学纪效波、阿贡国家实验室Tongchao Liu、Khalil Amine等成功合成了将柱结构与界面屏蔽耦合的共改性LCO，以实现高能量密度和结构稳定的正极材料。

图1 设计样品的晶体结构和界面性质表征

具体而言，这项工作通过原位共沉淀与后煅烧和化学镀策略，将共改性LCO（CB-Mg-LCO）与柱结构和界面屏蔽相结合，成功设计用于高度可逆Li⁺锂化/脱锂。受益于“镁柱”效应，不可逆相变得到显著抑制，有利于促进可逆的Li⁺穿梭。

有趣的是，作者发现CB-Mg-LCO的表面晶格氧与非晶Co_xB_y涂层之间的界面结合作用会提高氧空位的形成能，从而大大减轻晶格氧的损失。同时，界面屏蔽效应也有利于减弱电极/电解质的寄生反应以及随后的Co溶解，最终形成一个坚固的电极/电解质界面。

图2 所得样品的电化学性能

因此，在结构/界面耦合效应的协作下，所设计的CB-Mg-LCO正极在截止电压高达4.6 V时仍具有出色的长循环稳定性，在1 C下经过100次循环后，容量保持率为 94.6%。这种新颖的策略为未来开发用于锂离子电池的高能量密度、长循环寿命正极材料提供了指导。

图3 所设计的共改性LCO的结构/界面耦合效应示意图

Structure/Interface Coupling Effect for High-Voltage LiCoO2 Cathode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204845

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