清华/MIT Nano Energy：简便低成本的界面工程，助力固态锂金属电池！

固态锂金属电池（SSLMBs）被广泛预测为下一代高能量密度电池的”推动者”。为实现这一目标，固态电解质（SE）和锂金属负极都是关键。富含锂的石榴石SE在实现SSLMB方面表现出许多独特的优势，如高锂离子传导性、卓越的机械、化学和电化学性能。然而，基于石榴石的SSLMBs存在难以解决的界面问题，包括接触不良引起的高界面阻抗和枝晶引起的快速短路，这大大阻碍了其实际应用。

清华大学唐子龙、麻省理工学院 ShitongWang等提出了一个简单、低成本的人工界面工程来改善Li/SEs界面。

图1 材料制备及表征

研究显示，合理选择溶剂和溶质是获得坚固、均质改性层的关键。此外，降低前驱体溶液中的水分含量对于获得高质量的Li/LLZO界面同样重要，可以避免Li⁺/H⁺交换的负面影响。

在这项工作中，电化学活性InCl₃溶液（0.05 M InCl₃异丙醇溶液，H₂O≤40 ppm）用作前体。受益于异丙醇(IPA)在Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)表面的优异润湿性，通过锂金属和InCl₃涂层之间的原位转换反应，构建了一个均匀、坚固、紧密附着的界面，其中具有嵌入非晶态LiCl基质中的合金InLi_x纳米颗粒。

图2 对称电池性能

结果，对称Li/Li电池的临界电流密度从0.2 mA cm^-2增加到0.7 mA cm^-2，并且在0.2 mA cm^-2的电流密度下可稳定工作4000 h以上。另外，在0.5 mA cm^-2的较高电流密度下，循环超过1000 h后未观察到明显的锂枝晶增殖和界面接触失效。

此外，基于Li/InCl₃/LLZTO/LE/LiFePO₄的全电池在0.5 C下经过475 次循环后表现出127 mAh g^-1的可逆容量，对应于长期循环中99.9%的高平均库仑效率。总之，这种用于制备稳健Li/SEs界面的有效、简便且低成本的策略可以为解决其他SSLMB的界面问题提供替代途径。

图3 以LiFePO₄为正极的全电池室温电化学性能

A facile and low-cost wet-chemistry artificial interface engineering for garnet-based solid-state Li metal batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107603

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