王大伟Science子刊：石墨烯阵列实现高面容量锂金属电池！

研究背景

消费电子产品、电动汽车和可再生发电站的发展推动了对高能量密度储能技术的需求。使用锂负极的锂金属电池（LMB）被认为是高能电池技术的未来，因为Li金属具有非凡的理论比容量（3860 mAh g^-1）和最负的标准电极电位（-3.04 V vs SHE）。尽管如此，提高LMB电芯级别的比能量需要最大限度地增大面容量。

高面容量锂负极的发展必须克服几个问题：

1. 锂金属的高反应性诱导不受控制的物理化学反应，导致不稳定的SEI；

2. 不均匀的锂沉积/剥离；

3. 非活性的锂积累。

这些有害影响在高容量下进行锂沉积/剥离时会被放大，导致锂金属负极加速降解。虽然很多工作报告了稳定的锂金属负极，但大多数仍限制在低面积容量（<3 mAh cm⁻²），这种锂金属很难转化为实用的高能电池。

据估计，LMB可在单电芯水平下提供350 Wh kg^-1的比能量，面积容量≥4 mAh cm⁻²。因此，开发高面容量、高可逆性和耐循环的锂金属负极是LMB尚未解决的主要挑战。

研究成果

澳大利亚新南威尔士大学王大伟团队在Science Advances上发表文章，Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries，设计了缺陷石墨烯的超支化垂直阵列作为锂金属的宿主，实现了具有高面容量、高度可逆的锂金属电池。

在这项工作中，作者系统地研究了Li金属负极的降解动力学，并确定了一个关键描述符，将高面积容量Li金属负极的耐久性与Li宿主结构的设计原理相关联。他们确定，一个理想的锂宿主结构既需要宏观渗透导电网络来规避阻抗积累，也需要精心设计的原子-微观结构来诱导空间均匀的锂沉积/剥离，来实现高可逆性。

因此，作者提出设计超支化的缺陷石墨烯垂直阵列（hyperbranched vertical arrays of defective graphene，HVDG），以在实际的面积容量(6 mAh cm⁻²)水平上承受深度的锂沉积和剥离。石墨烯阵列高度分散的缺陷和垂直的空腔使其具有高可逆性和良好的锂循环行为。超分支结构促进了高效的电荷转移，这对稳定持久的Li循环来说具有重要意义。

因此，在实际条件下，即高的面容量（4 mAh cm⁻²）、低的负极与正极容量(N/P)比（1:1）和低的电解质供应（5g Ah^-1）下，使用Li-HVDG负极的高能LMB电池原型具有稳定的循环性能（>150圈）。

图文详情

图1. 对在平面和3D基底上沉积的Li金属进行定量分析

王大伟Science子刊：石墨烯阵列实现高面容量锂金属电池！

图2. HVDG的结构表征

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图3. 锂沉积和剥离后的HVDG的形貌演变

图4. 对Li沉积和剥离后的HVDG进行ToF-SIMS测试

图5. Li-HVDG负极的电化学表征

图6. 锂金属全电池的电化学性能

文献信息

Fang et al., Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries. Sci. Adv. 8, eadc9961 (2022).

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adc9961?af=R

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