杨全红/张俊/钟李祥AEM：揭示决定硬碳负极不同锂/钠/钾存储机制的关键原子相互作用!

硬碳已被确定为锂/钠/钾离子电池的竞争性负极，但它们的锂/钠/钾离子存储机制在不同电池中存在显著差异。了解差异背后的基础科学至关重要。

天津大学杨全红、张俊、北京理工大学钟李祥等通过理论计算预测了储存在硬碳负极中的碱金属原子的不同电荷状态，并提出缺陷在调整原子相互作用中的关键作用。

图1 单层石墨烯上模拟的碱金属(Li/Na/K)存储特性

具体而言，作者从理论上研究了缺陷碳层和Li/Na/K离子之间的原子相互作用如何决定它们在硬碳负极中不同的电荷储存状态。特别使用了单层石墨烯作为模型碳，因为它提供了一个平台来精确调整碳层上缺陷的类型和浓度，以量化碳和金属原子之间的原子相互作用。

研究表明，随着存储在缺陷碳层上的Na/K原子数量的增加（远小于碳原子），金属-金属（M-M）相互作用占主导地位，并使Na和K处于准金属簇状态，这不同于由主导金属-碳（M–C）相互作用确定的离子锂。

图2 LIBs/NIBs/KIBs中玻碳负极的电化学性质

为了进行实验确认，一种玻璃碳，即只具有Stone-Wales缺陷（五/七元环）的硬碳的极端形式，被用来作为模型负极, 结果其Li/Na/K离子存储机制与理论预测完全一致。作者首次利用原位电子顺磁共振（EPR）捕捉到了低电位下的准金属K簇信息，与Na的信息类似，但与离子状态下的Li完全不同。

这项工作强调了缺陷在调整原子相互作用方面的意义，这种相互作用决定了硬碳负极中Li/Na/K离子的不同电荷储存机制，并为通过储存更多的Na/K离子团簇来扩展硬碳负极的低电压平台提供了一个新的视角。

图3 M-M和M-C相互作用如何决定碳层上碱金属存储状态的示意图

Unraveling the Key Atomic Interactions in Determining the Varying Li/Na/K Storage Mechanism of Hard Carbon Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201734

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