AEM：电荷捕获策略立大功！显著增强碳纳米片电催化氧还原活性

燃料电池/金属-空气电池负极的氧还原反应(ORR)对于实现碳中和目标至关重要。无金属碳基材料(CNMs)具有丰富的储量、低廉的成本、较大的比表面积和较高的化学稳定性，被广泛认为是价格昂贵的商业催化剂的有效替代品。

目前，碳纳米管的潜在催化活性主要来自于改变sp²共轭碳网络或sp³杂化碳的电荷/自旋分布，且这些电荷/自旋分布主要受杂原子掺杂(如氮原子)、缺陷和边缘(锯齿形，椅形)的调控。然而，目前报道的策略不能同时调节活性中心和反应过程，并且建立结构和性能之间的内在联系也是极具挑战性的。因此，目前迫切需要开发分子内结构调控策略以有效提高电催化剂的ORR活性。

基于此，中南大学田忠良和伦敦大学学院何冠杰等利用Zn辅助方法作为一种强有力的电荷捕获策略，制备了富含吡啶氮、邻近碳空位和富电子碳原子的稳定碳纳米片(E-NC-V)。优化的E-NC-V具有极高的缺陷密度(4.6×10¹² cm⁻²)和吡啶氮含量(32%)，其在碱性电解质中的半波电位(E_1/2)为0.87 V，与大多数报道的ORR无金属电催化剂相比具有更好的活性。

此外，利用E-NC-V组装的AAB峰值功率密度高达113 mW cm⁻²；该AAB还具有优异的耐久性，在电流密度为25 mA cm⁻²的情况下连续运行50小时而没有发现明显的电压衰减。

更重要的是，电化学测量和密度泛函理论(DFT)计算证实，由于Zn和N/C之间存在着大量的空位和d−p杂化轨道，聚集的缺陷吡啶N附近的C原子有效地激活了O−O键，平衡了氧中间体的吸附和解离，促进了ORR决速步骤(*OH)的吸附电位的降低。

总的来说，该项工作提供了一种“一石二鸟”的策略，有效地创造了大量的缺陷和强电荷原子作为活性位点，这种强电荷效应中心还可以通过耦合其他中心来开发实用的多功能电催化剂，同时促进下一代经济型电催化剂的开发。

Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203963

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AEM：电荷捕获策略立大功！显著增强碳纳米片电催化氧还原活性

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