Nature子刊：适用于45种元素任意组合的材料发现的通用神经网络势

计算材料的发现由于其探索化学系统广阔空间的能力而受到广泛研究，神经网络势（NNP）已被证明在为此类目的进行原子模拟时特别有效。然而，现有的NNP 通常是为狭窄的目标材料设计的，这使其不适用于在材料发现方面更广泛的应用。

在此，日本引能仕株式会社（ENEOS Corporation）Takeshi Ibuka、首选网络株式会社So Takamoto等人报道了一种名为PreFerred Potential（PFP）的通用 NNP的开发，它能够处理从元素周期表中选择的45种元素的任意组合。在数据集方面，作者积极收集包含不稳定结构的数据集以提高模型的鲁棒性和泛化能力，包括各种晶体系统和分子结构中元素不规则置换的结构、多种不同元素同时存在的无序结构及温度和密度变化的结构，NNP架构也是在这个高度多样化的数据集的前提下设计的。

其中，PFP的基本NNP体系结构采用TeaNet架构。TeaNet架构将二阶欧几里得张量合并到GNN中，并执行标量、向量和张量值的消息传递以表示高阶几何特征，同时保持必要的等方差。因此，该架构可处理许多元素，而不会出现组合爆炸。

图1. 用于训练神经网络势的DFT计算数据集的比较

进一步，作者证明了PFP在选定领域的适用性：LiFeSO₄F中的锂扩散、MOF中的分子吸附、Cu-Au合金的有序-无序转变及费托催化剂的材料发现。因此，单个NNP模型可描述多种现象，具有高定量准确度和低计算成本。此外，结果还表明PFP可再现设计阶段未设想的结构和能量特性。更重要的是，PFP可大大减轻原子模拟由时间和空间尺度引起的限制，DFT和PFP的联合研究或使用基于PFP筛选的实验也将加速材料发现。费托催化剂的材料发现是NNP能够同时实现以下3个特性的典型案例：

（1）处理多种元素的能力，

（2）处理训练时未假设现象的能力，

（3）速度明显快于DFT。这些结果进一步证实了PFP是通用的，适用于筛选各种材料而无需事先了解目标域中的原子结构。

图2.  PFP 预测和参考DFT计算化学反应活化能的比较

Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30687-9