侴术雷/曹余良等AEM: 亲钠Mg晶种+NaF保护层协同稳定Na负极！

钠金属电池因其高能量密度、低氧化还原电位和便宜的材料价格而被认为是下一代储能设备的有希望的候选者。然而，钠金属负极通常表现出臭名昭著的问题，包括界面逐渐变厚导致钠流失和钠金属枝晶生长造成的安全隐患等。

在此，温州大学侴术雷教授、武汉大学曹余良教授及澳大利亚伍伦贡大学吴超、王云晓等人报道了一种通过水热组装和热还原制备由生长在还原氧化石墨烯（RGO）气凝胶基底（MgF₂@RGO）上的MgF₂纳米晶体组成的轻质气凝胶的简单方法，并将其作为Na金属负极的多功能主体材料。

研究表明，具有3D导电骨架和丰富多孔结构的气凝胶结构降低了局部电流密度，并提供了相互连接的空隙空间以适应金属钠的沉积。此外，MgF₂组分在实现非枝晶和高度可逆的Na电镀/剥离方面起着关键作用。在第一次镀钠的初始阶段，MgF₂纳米晶体可以转化为 Mg（成核位点）和NaF（固体电解质界面）：一方面，Mg亲钠晶种保证了均匀的Na成核和生长。同时，富含NaF的保护层会在电镀/剥离循环中演变，从而抑制Na枝晶生长并防止电解液持续耗尽。

图1. MgF₂ @RGO气凝胶作为主体材料的工作机理

因此，由于协同效应，MgF₂ @RGO气凝胶可作为多功能主体来调节金属Na的均匀沉积，使Na负极具有高度稳定的循环稳定性。Na/MgF₂@RGO负极在1 mA cm^-2下可提供约500小时和2 mA cm^-2下约300小时的稳定循环，这均优于基于裸铜和RGO主体的Na金属负极。形态演变证实，金属Na负极与MgF₂@RGO气凝胶的结合抑制了粒状Na的形成和枝晶生长。

此外，与Na/RGO负极相比，具有Na/MgF₂@RGO负极的全电池具有更高的倍率性能与长循环寿命，在1 C下稳定循环200次循环后具有91.3% 的高容量保持率，验证了该气凝胶主体的实际应用可行性。总之，这种基于协同效应的主体材料设计概念可有效实现稳定的Na金属负极，为未来高能钠金属电池的发展提供了启示。

图2. 基于Na/MgF₂@RGO负极的钠金属全电池性能

In Situ Plating of Mg Sodiophilic Seeds and Evolving Sodium Fluoride Protective Layers for Superior Sodium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200990

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