黄小青/徐勇/王璐Nature子刊：C3N4上Cu单位点的配位环境调控实现CO2低温选择性加氢

CO₂加氢引起了人们极大的关注，但目前存在活性差、选择性低和结构-性能关系不明确等缺点，这促使科研人员对高效催化剂进行探索。

因此，厦门大学黄小青、广东工业大学徐勇和苏州大学王璐等合成了C₃N₄负载的Cu SAC，其负载量为12 wt.%。实验结果证明，具有特定配位结构的C₃N₄负载的Cu SAC催化剂，即Cu-N₄和Cu-N₃，可以作为低温下CO₂加氢的高选择性和活性催化剂。

研究人员使用一种具有丰富N位点的功能载体(C₃N₄)锚定Cu单位点，，在70℃-150℃的低温范围内进行CO₂加氢。通过简单地改变处理条件，可以调节Cu单原子的配位结构，例如Cu-N₄和Cu-N₃结构。

实验结果表明，在150℃下，Cu-N₃ SAC的CO选择性为 94.3%，而Cu-N₄SAC的CH₃OH选择性为95.5%，CH₃OH生产率为4.2 mmol g^-1 h^-1。另外，Cu-N₄SAC 的CH₃OH生产率已超过最先进的Cu-ZnO/Al₂O₃的3.2倍(1 mmol g^-1 h^-1)。Cu-N₄ SAC在连续5次循环后并没有表现出CH₃OH生产衰减和结构变化的情况，显示出良好的稳定性。

研究人员还进行了DFT计算以研究在Cu-N₄SAC和Cu-N₃ SAC上的CO₂加氢反应途径。在Cu-N₄SAC上，CO₂加氢生成CH₃OH的路径为甲酸盐路径，而在Cu-N₃ SAC上，CO₂加氢生成CO的路径为RWGS路径。

这一工作不仅为在温和条件下CO₂加氢生成CH₃OH提供了一种高效SAC，而且对研究催化剂的结构-性能关系提供了新的思路。

Coordination Tailoring of Cu Single Sites on C₃N₄ Realizes Selective CO₂ Hydrogenation at Low Temperature. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26316-6

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黄小青/徐勇/王璐Nature子刊：C3N4上Cu单位点的配位环境调控实现CO2低温选择性加氢

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