全固态电池(ASSBs)已被广泛认为是下一代储能装置/技术。然而,在严重的界面反应、锂枝晶生长和大界面电阻等方面,实现基于锂金属负极的ASSB是一个巨大挑战。中科院物理所吴凡等通过原位形成含有Li3PS4的固体电解质中间相(SEI)层,在硫化物-聚环氧乙烷(PEO)复合固态电解质(CSE)和锂金属之间构建了一个超稳定且动力学上有利的界面。图1. 材料制备具体而言,首先通过Li2S、S和P2S5的溶液反应合成聚硫酸锂(LPS),然后将其直接溶于乙腈溶剂,并通过简单的搅拌过程均匀分布在PEO基体中。研究显示,LPS添加剂与锂的高反应性可诱导在CSE/Li界面快速形成高锂离子导电、电子绝缘、化学/电化学稳定、机械相容的Li3PS4/Li2S/LiF SEI,从而使界面电阻较小,并实现均匀的锂沉积。图2. 对称电池性能因此,采用LPS集成的CSE的Li/Li对称电池在循环过程中表现出几乎恒定的10 Ω cm2的小CSE/锂电阻,在电流密度为0.2 mA cm-2下具有3475h的稳定循环,在60℃时的临界电流密度高达0.9 mA cm-2。此外,令人印象深刻的电化学性能也表现在全固态锂金属电池上,在1C下循环1000次后,容量高达127.6 mAh g-1。图3. 全电池性能Long-Life Lithium-Metal All-Solid-State Batteries and Stable Li Plating Enabled by In-situ Formation of Li3PS4 in SEI Layer. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203281