张礼知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位结构的La单原子催化剂用于光催化固氮

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张礼知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位结构的La单原子催化剂用于光催化固氮
氨(NH3)是一种潜在的储能介质，是各个领域中重要的初级化学品。光催化固氮是产NH3的一种有效手段，N2具有强N≡N三键，通常表现出与光催化剂表面的微弱相互作用。因此，大多数电子遭受光生空穴的剧烈湮灭，而不是被吸附的N2捕获。
因此，华中师范大学张礼知、艾智慧等设计了一种具有特定配位结构的La单原子催化剂，用于光催化N2固定。
张礼知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位结构的La单原子催化剂用于光催化固氮
张礼知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位结构的La单原子催化剂用于光催化固氮
研究人员成功地将单个La原子锚定在MoO3-x，并证明具有多壳特性的稀土La单原子催化剂是实现此目的的绝佳选择。
由于La的不饱和轨道的特点，单个La原子与缺氧MoO3-x上的双配位晶格氧强键合以形成O2c-La-O2c配位。这种强大的金属-载体相互作用使单个原子免于分离或聚集，并防止催化剂失活。
张礼知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位结构的La单原子催化剂用于光催化固氮
同时，La上占据的5d轨道将电子给予吸附的N2的2π*分子轨道，这基本上激活了惰性N≡N三键以进行连续还原。并且单个La原子可以优化MoO3-x的电子结构促进光催化固氮。
在没有任何牺牲剂的情况下，这种具有配位结构的单原子La催化剂在可见光下，具有优异的209.0 μmol h-1 g-1 NH3生产速率，优于大多数报道的单原子光催化剂。
Rare Earth La Single Atoms Supported MoO3-x for Efficient Photocatalytic Nitrogen Fixation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120766

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