哈工大尹鸽平/娄帅锋JACS：Nb单原子催化助力Li-S电池1000圈稳定循环！

单原子催化剂在改善迟缓的反应动力学和锚定多硫化物以用于锂硫（Li-S）电池方面受到了更多关注。已有研究表明，第四周期的d段单原子元素可以与局部环境发生化学作用，从而导致对多硫化物的有效吸附和催化活性。

图1. Nb-SAs@NC的制备路线和局部结构分析

哈尔滨工业大学尹鸽平、娄帅锋等首次设计了锚定在N掺杂的碳基上的新型Nb-SA催化剂（Nb-SA@ NC）作为LiPSs的有效固定剂和催化剂。作者通过密度函数理论（DFT）计算建立了M-N₄位点的活性中心、电子结构和吸附能力之间的关系。

在此基础上，研究发现变形的Nb-N位点诱发了d_xz/yz和d_z2能级的增加，与传统的第四周期SACs相比，这使得电子能够填充成键轨道，减少了反键轨道的电子占用，从而促进SACs和Li-S中间体之间的d-p轨道杂化加强，并提供了强大的硫亲和力。

此外，Nb-N₄分子为加速LiPSs的氧化还原动力学提供了足够的活性位点，这反过来又实现了协同的”捕获-耦合-转化”机制，以提高Li-S电池的稳定性。

图2. 耦合和催化引起的强吸附和低转换能量

因此，采用Nb-SAs@NC的Li-S电池提供了高硫利用率、卓越的倍率能力和长循环稳定性。结果，Nb-SAs@NC电池在1000次循环后表现出超过85%的高容量保持率，在7C下获得了740 mA h g^-1的高倍率容量，以及5.2 mAh cm^-2（5.6 mg cm^-2）的竞争性面容量。

此外，还实现了Li-S软包电池的有效性以及各种弯曲实验，为柔性储能系统带来了巨大的希望。作者相信，Nb-SACs的发展和基于Nb单原子催化的结构-性能关系的理解可以丰富锂硫电化学领域。

图3. Li-S电池性能

d-p Hybridization-Induced “Trapping–Coupling–Conversion” Enables High-Efficiency Nb Single-Atom Catalysis for Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10345

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