清华大学，2023年首篇Nature！

时间周期光场，已成为控制固态材料、冷原子和光子系统中的量子态的一个控制旋杆，通过在强耦合极限下与光子修饰的Floquet态杂交，被称为Floquet工程。这种相互作用，可使量子材料获得定制性质，例如，狄拉克材料的拓扑性质的修改和光学响应的调制。

尽管在过去的十年中有着广泛的研究兴趣，但没有实验证据证明半导体的动量分辨Floquet带工程，这是将Floquet工程扩展到广泛的固态材料的关键一步。

在此，来自清华大学的周树云等研究者，基于时间和角度分辨的光电发射光谱测量，报告了一种模型半导体黑磷的Floquet带工程的实验特征。相关论文以题为“Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus”于2023年02月01日发表在Nature上。

时间周期光场，可以通过光子的虚吸收或虚发射诱导出光子修饰的电子态，这种态被称为Floquet态，类似于空间周期晶体中的布洛赫态。Floquet态之间的相互作用，为动态调整量子材料的电子、对称和拓扑性质提供了一条迷人的途径，例如，控制狄拉克材料的非平衡拓扑性质，在半导体中诱导Floquet拓扑相，以及调制光学响应和隧道电流。

Floquet带工程的最基本物理在于，诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。以半导体为例(图1a)， Bloch带(Floquet理论框架中的m, n = 0状态)和Floquet边带之间的强耦合，例如导带(CB) n =−1，价带(VB;(见图1b)，可能导致在交叉点(图1c中标记为Δ)处出现动态间隙。

此外，在近共振泵浦时，n =−1的CB边靠近VB边，这可能导致更强的相互作用。这种时间依赖和动量依赖的带重整化可以通过自旋、谷旋和伪自旋自由度进一步丰富。

图1. 半导体黑磷的Floquet带工程原理图

尽管在过去的十年中，研究兴趣不断高涨，但到目前为止，动量依赖Floquet带工程的直接实验演示，仅限于Bi₂Se₃的拓扑表面状态，由于其独特的线性色散，可以有效地与低能光子耦合。对于半导体WSe₂，虽然已经观察到光子打扮的边带，但还没有检测到带重整化。

在狄拉克材料之外，这样的Floquet带工程是否真的现实，仍然是一个长期存在的问题。回答这个问题很重要，特别是考虑到半导体的Floquet带工程，是在拓扑平凡材料中诱导瞬态拓扑态的关键一步。

在此，研究者通过使用中红外(MIR)泵浦的时间和角度分辨光电发射光谱(TrARPES)(见图1d中的原理图)，报告了半导体黑磷在近共振泵浦上的Floquet带工程的实验特征，它表现出对光偏振的强烈依赖，表明了先前未知的伪自旋选择性。

研究者在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在带边附近观察到强烈的带正化现象。特别是，光诱导的动态间隙开放在共振点被解决，这与Floquet边带同时出现。此外，带重整化显示了一个强的选择规则，有利于沿扶手椅方向的泵浦极化，这表明由晶格对称性强制的Floquetband工程的伪自旋选择性。

该工作证明了黑磷中的伪自旋选择性Floquet带工程，为半导体Floquet工程提供了重要的指导原则。

图2. 光诱导能带重整的观察

图3. 支持Floquet带工程的证据

图4. 伪自旋选择性Floquet带工程

图5. 带泵浦光子能量的Floquet带工程的发展

综上所述，研究者结果表明，Floquet态在泵浦脉冲持续时间内仍然存在，近共振泵浦增强了能带重整化，从而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能带工程中的重要性。这种伪自旋选择性Floquet带工程提供了一个令人兴奋的机会，利用线性二向色泵浦近共振来操纵黑磷中的时间分辨光学响应。

最后，研究者期望这种近共振泵浦策略，可以应用于更多的量子材料，为超快时间尺度上瞬态电子结构的动力学工程以及奇异电子态(如Floquet拓扑相)的实验实现迈出了关键一步。

作者简介

周树云，清华大学物理系教授

研究领域：低维量子材料以其丰富的物理和新奇的量子现象，成为凝聚态物理的重要研究方向。研究聚焦于新型的二维材料（例如石墨烯、新型过渡金属硫族化合物新成员PtSe₂等）以及各种由不同层状材料组成的人工复合异质结构（例如石墨烯／氮化硼、准晶石墨烯、凯库勒石墨烯、拓扑绝缘体／高温超导体等）。利用多种尖端电子能谱技术，研究量子尺寸效应对电子结构、自旋结构、能隙调控的影响，以及异质界面处的耦合和近邻效应。通过测量量子材料处于平衡态（静态）和非平衡态（动态）的电子结构，我们可以直接获得电子能量、动量、自旋以及时间等多维信息，探索与材料特性直接相关的物理机制。

详细介绍见：http://info.phys.tsinghua.edu.cn/zhou。

主要研究方向：基于激光光源的超快时间（～100飞秒）分辨的超快时间分辨角分辨光电子谱（TrARPES），探索光激发载流子的超快动力学、光导致的弗洛凯能带工程调控及光诱导的瞬态物性调控等。利用NanoARPES、MicroARPES、SpinARPES等精密实验测量技术，探索二维材料异质结的能带调控，尤其是界面耦合、转角、应力等对能带及关联效应的调控作用。

至今已发表Nature, Nature Physics, Nature Materials 和Nature Communications文章13篇, Phys. Rev. Lett. 8篇和书章2章。文章总引用数超过7500次。

文献信息

Zhou, S., Bao, C., Fan, B. et al. Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus. Nature 614, 75–80 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05610-3

https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1101/4244.htm

原创文章，作者：科研小搬砖，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/09/2cbf288002/

清华大学，2023年首篇Nature！

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