​崔屹ACS Energy Letters：SEI形成与锂金属电池实际性能的相关性

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​崔屹ACS Energy Letters：SEI形成与锂金属电池实际性能的相关性
固体电解质界面相（SEI）被认为是锂金属电池（LMBs）中最重要和最不为人知的组成部分。同样地，人们对SEI形成协议和LMB的实际性能指标之间的联系了解得更少。
斯坦福大学崔屹、Stacey F. Bent等展示了恒电流和恒电压的SEI形成协议对LMB中库仑效率（CE）和腐蚀损失的影响。
​崔屹ACS Energy Letters：SEI形成与锂金属电池实际性能的相关性
图1. 恒电压协议导致SEI的形成
具体而言，这项工作采用用高性能的弱溶剂化电解液，即1 M双氟磺酰亚胺锂盐-氟化1,4-二甲氧基丁烷溶剂（1 M LiFSI/FDMB），设计了恒电压和恒电流协议，以形成SEIs，然后得出SEIs和LMB的性能指标之间的联系。
研究发现，恒电压协议会导致不含锂金属的SEI，而恒电流协议则促进含锂金属的SEI。
在恒电压协议中，作者改变了电池在SEI形成过程中所保持的电压，而在恒电流协议中，作者改变了电池在SEI形成过程中所循环的电流密度，这两种方案形成的SEI都能改善CE并减少腐蚀，其改善的程度取决于SEI的性质。
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图2. 恒电压的SEI改善了Li||Cu电池的CE
在恒电压协议下，较低的电位通过促使富含阴离子的SEI的形成而改善电池性能，而在恒电流协议期间，较低的电流密度促使较厚的SEI形成，从而减少锂和电解液之间的寄生副反应。
另外，作者表明，恒电流SEI比恒电压SEI能更有效地改善性能，可能是因为它们更厚，对电解液的渗透性更低，从而导致锂-电解液反应减少。
通过在高性能的电解液（1M LiFSI/FDMB）中采用这些SEI形成协议，这项工作将首次循环的CE提高了∼5%，将前5次循环的复合CE提高了∼7%，并将腐蚀引起的CE损失减少了∼8%。
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图3. 恒电流的SEI改善了Li||Cu电池的CE
Correlating the Formation Protocols of Solid Electrolyte Interphases with Practical Performance Metrics in Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02137

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