崔光磊等AEM：破解无负极锂金属电池的热失效机制

无负极锂金属电池（AF-LMB）因其超高的能量密度、简化的结构、降低的成本和相对较高的安全性而日益受到关注，但其在滥用条件下的热失控性能却很少被探讨，对没有高活性的锂金属负极是否等于无热失控的清晰认识仍然难以达到。

中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊、Lang Huang等从电极材料层面到软包全电池，研究了采用0.6 M LiDFOB和0.6 M LiBF₄-FEC/DEC（体积比1：2）双盐电解液的AF-LMB软包电池的热失控路线。

图1. AF-LMB软包电池的加热-等待-搜索和电压曲线

这项工作系统地讨论了锂金属含量、电解液分解、SEI结构、电极/电解液反应、产气和内部短路（ISC）对热失控途径的影响，它揭示了AF-LMB软包电池毫不意外地比相同容量的LMB具有更好的热稳定性。

但两种电极以及软包全电池的热稳定性都随着循环次数的增加而恶化。对于AF-LMBs，电解液和氟极之间的反应是热失控的触发因素。

图2. 不同循环圈数后正负极与电解液的ARC测试结果

更重要的是，这项工作首次观察到，FEC与锂盐在高温下会发生凝固反应，从而抑制了电极的直接接触，进而缓解强烈的热失控传播。

总体而言，这项工作为理解AF-LMBs的热失控机制提供了新的启示，并为具有更高安全性的下一代AF-LMBs的优化策略提供了深刻的指导，这是发展高能量无负极锂金属电池的一个里程碑。

图3. 电解液的热反应机制研究

Deciphering the Thermal Failure Mechanism of Anode-Free Lithium Metal Pouch Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203648

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