姚霞银/孙勇AFM：基于石榴石固体电解质一体化结构助力高性能全固态锂氧电池

全固态锂-氧(Li-O₂)电池被认为是解决传统液态锂-氧电池比容量低、不安全、电化学不稳定等问题的新一代储能系统；然而，目前固态锂离子电池仍然面临着电极/电解质界面高阻抗的挑战，此外，缺乏三相边界(含Li⁺, e⁻和O₂)限制了电池正极中电化学反应的活性位点。

在此，中国科学院姚霞银研究员、中国宁波诺丁汉理工大学孙勇副教授等人通过球磨混合、低温退火以及原位涂覆等方法构建了一种基于石榴石电解质Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)的一体化电解质-氧气正极结构（CNT@LLZTO），并通过一系列表征与测试证实了该设计可以有效降低电池内部的界面阻抗以及促进正极内部的离子、电子传输和氧气的扩散。

此外，得益于锂金属负极与电解质之间的聚合物缓冲层（PEGMEM），LLZTO电解质与锂之间的润湿性以及锂枝晶抑制能力都得到了一定的改善。

图1. 全固态锂氧气电池的电化学性能

总之，本工作成功地设计和制备了用于全固态锂氧气电池的一体化电解质-正极结构。由于采用了温和的液相法和低温退火，不仅实现了正极和电解质的一体化，而且保证了正极内部的多孔结构。因此，这种独特的设计提供了大量的三相边界，可以容纳锂离子、电子和氧气，同时也大大降低了电池内部的界面阻抗。更重要的是，由于不需要液态电解质来湿润正极，界面上的副反应被大大抑制，从而实现了真正意义上的全固态电池。

所报道的全固态锂氧气电池Li/PEGMEM@LLZTO/CNT@LLZTO具有13.04 mA h cm^-2（0.1 mA cm^-2）的超大首次放电容量和86圈（0.1 mA cm^-2/0.25 mA h cm^-2）的稳定循环寿命。因此，本工作为空气电极的改进和下一代全固态锂氧气电池的开发提供了新的策略。

图2. 理论计算

Garnet Electrolyte-Based Integrated Architecture for High-Performance All-Solid-State Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202301583

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