​陆俊/朱俊武AFM：揭示循环倍率对无钴高镍正极结构退化的影响

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​陆俊/朱俊武AFM：揭示循环倍率对无钴高镍正极结构退化的影响
无钴高镍层状过渡金属氧化物是一种有前景的高能量锂离子电池的低成本正极材料，但它在高速循环时存在不理想的倍率性能和快速容量衰减。迄今为止，快速电化学过程下的基本结构变化仍然不清楚。
​陆俊/朱俊武AFM：揭示循环倍率对无钴高镍正极结构退化的影响
图1 3D-CRED的示意及应用
浙江大学陆俊、南京理工大学朱俊武等通过先进的TEM表征，揭示了无钴高镍层状正极在不同循环倍率下的原子尺度结构演变。为了克服TEM成像在观察范围上的不足，这里巧妙地采用了三维连续旋转电子衍射（3D-CRED）来反映初级粒子的整体结构变化。此外，在TEM观察中区分了表面和体相的初级粒子，以构建对次级粒子结构变化的真正理解。
​陆俊/朱俊武AFM：揭示循环倍率对无钴高镍正极结构退化的影响
图2 材料的形貌和结构表征
研究发现，高倍率循环后的相变与低倍率循环后的相变有很大不同：在低倍率循环下，迟缓的电化学过程导致初级粒子表面出现典型的层状到岩盐过渡；然而，在高倍率循环下，O3向O1的转变诱发了严重的堆积断层和晶格畸变，这是导致性能快速下降的根本原因。总体而言，这些发现加深了对无钴高镍层状正极的速率依赖性结构退化机制的理解，并对改进当前材料以承受高倍率应用具有重要意义。
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图3 多晶无钴高镍层状正极在不同循环倍率下的相变示意图
High Cycling Rate-Induced Irreversible TMO6 Slabs Glide in Co-Free High-Ni Layered Cathode Materials. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301650

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