三单位联合AFM: 亚纳米结构助力SnO2纳米颗粒高效电催化CO2RR

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三单位联合AFM: 亚纳米结构助力SnO2纳米颗粒高效电催化CO2RR
电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)是降低CO2浓度和生成高附加值产物的一种有效方法。最近的报道显示，催化剂结构的(亚)纳米设计是通过局部反应环境来控制反应过程的有效手段。
成均馆大学Hyung Mo Jeong、国立蔚山科学技术院Youngkook Kwon和大邱庆北科学技术院Stefan Ringe等通过锂电化学调谐(LiET)方法制备了一种新型氧化锡(SnOx)纳米颗粒(NP)催化剂 (SnO x NP-s)，该催化剂具有高度可控的亚纳米级面间隙，宽度<1 nm。
三单位联合AFM: 亚纳米结构助力SnO2纳米颗粒高效电催化CO2RR
三单位联合AFM: 亚纳米结构助力SnO2纳米颗粒高效电催化CO2RR
实验结果表明，与未修饰的SnO2 NP相比，亚纳米级间隙显着提高了CO2RR/HER选择性。平均粒子间距为7.04 Å的SnOx NP-s对CO和甲酸盐表现出优异的选择性，在-1.2 VRHE时CO2RR部分电流密度为9.03 mA cm-2，分别比SnO2 NP和其他LiET处理的SnOx NP提高了 17.4倍和2.0倍。
此外，该催化剂在-0.9 VRHE至 -1.2 VRHE的宽电位范围内具有超过75%的高甲酸盐FE，并且在-1.2 VRHE下获得了81.0%的最大值，比未改性的SnO2 NPs高20%。
三单位联合AFM: 亚纳米结构助力SnO2纳米颗粒高效电催化CO2RR
DFT计算表明，甲酸和CO相对于HER的选择性增加是由于限速中间体*COOH和 *OCHO的“间隙稳定”。*COOH和*OCHO是限速中间体的事实通过含电解质阳离子的交换得到证实，这表明限速中间体对界面电场依赖性。
最后，证明了SnOx NP-s催化剂能够稳定运行超过50小时，甲酸盐选择性为80%。该工作所提出的亚纳米间隙概念为系统设计用于集成到实际设备中的高选择性和活性电催化剂提供了一条新途径。
Design of less than 1 nm Scale Spaces on SnO2 Nanoparticles for High-Performance Electrochemical CO2 Reduction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107349

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