电催化的析氢反应(HER)是生产清洁的氢燃料的有效方法。然而,设计催化剂的结构、控制其电子特性和操纵其催化位点是该领域的重点和难点。昆士兰大学王连洲、齐鲁工业大学赵学波和闫理停等提出了一种电化学表面重组策略,以设计用于HER的协同交互磷掺杂碳包覆磷化钼(A-MoP@PC)电催化剂。研究人员通过对Mo-MOF前驱体进行热解,然后进行简单的电化学循环处理,合成了A-MoP@PC。MOF中金属节点/有机配体的原位转化导致高度分散的MoP受到掺磷碳的保护。在电化学过程中,多余的非活性碳壳可以通过CV过程逐渐剥离,而活性炭表面不仅增强了催化活性,而且同时增强了催化剂的耐久性。在0.5 M H2SO4和1.0 M KOH中电流密度为10 mA cm-2时,A-MoP@PC上HER过电位分别为68 mV和67 mV。密度泛函理论(DFT)计算表明,A-MoP@PC优异的HER性能是由来自MoP核的电子穿透石墨烯引起的表面电子密度和电势分布调制的结果。封装的MoP核就像心脏一样将电子泵入碳壳;极化碳层的富电子特性有助于增加活性位点并显着降低ΔGH*。这种策略可以为设计出优异的HER性能和耐用的电化学催化剂提供了一种新思路。Electrochemical Surface Restructuring of Phosphorus-Doped Carbon@MoP Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00737-w