木士春ACS Catalysis：超低载量Pt与单原子MnN4结合，增强ORR及HER催化性能

迄今为止，由于对氧还原反应(ORR)和析氢反应(HER)的高催化活性，碳负载铂成为这类应用的有效催化剂。Pt基贵金属具有低过电位和快速反应动力学的特点，在电催化领域具有独特的性能优势。然而，其储量稀缺、过高的价格、较低的活性和耐久性严重限制了它们在能量转换设备上的大规模商业应用。

因此，将单原子催化和强金属载体相互作用(SMSI)相结合的综合工程将是最大限度地提高铂和单原子金属作为多活性物种的原子效率的有利策略。

近日，武汉理工大学木士春课题组利用MOF衍生的具有Mn单原子的碳骨架(Mn-SAs/N-C)作为载体，通过它们之间的强耦合作用进一步限制了Pt的过度生长。

具体而言，在单原子Mn-N-C体系中引入了额外的活性Pt，以进一步提高催化性能，同时保留了反应的选择性和耐久性。由于Mn位点和Pt位点的强耦合作用以及Mn单原子位点对Pt的隔离作用，很好地抑制Pt物种在高温热解过程中的过度生长(负载量为1.98 wt.%)。

此外，分离的Mn−N₄位点与Pt位点之间的电荷密度重新分布以及活性Pt位点上的d带中心的负移，导致对关键OH*和H*中间体的吸附减弱和反应能垒降低，进而增加了其ORR和HER活性。

因此，所制备的Pt@Mn-SAs/N-C催化剂的酸性/碱性ORR半波电位(E_1/2)为0.896/0.91 V_RHE，在1.85和0.9 V的质量活性分别为0.62/0.588和0.39/0.398 A mg_Pt⁻¹，是商业Pt/C催化剂的9.6/9.1和11.1/14.7倍。

对于HER，Pt@Mn-SAs/N-C催化剂在酸性/碱性条件下，在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位为25/16 mV，并且具有优异的长期稳定性。因此，这项工作为ORR和HER电催化提供了一种高效、低成本的电催化剂，并为研究具有多种活性物种的整合催化实体提供了范例。

Marriage of Ultralow Platinum and Single-Atom MnN₄ Moiety for Augmented ORR and HER Catalysis. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c06340