JACS：TON>80000！光敏感QD在水中光还原CO2

气候变化和全球能源需求促使人们寻求将二氧化碳（CO₂）可持续转化为可储存的液体燃料。其中，光催化是将CO₂直接转化为CO的途径，这是光动力反应网络中的一个步骤。然而，目前性能最好的光催化CO₂还原系统在非水溶剂中运行，但技术上可行的太阳能燃料网络可能在水中运行。

近日，美国西北大学Emily A. Weiss（通讯作者）等人报道了在pH值为6-7的纯水中，使用CuInS₂胶体量子点（QDs）作为光敏剂和Co-卟啉催化剂，以前所未有的性能参数组合催化CO₂光还原为CO。

实验测试发现，在催化CO₂光还原为CO中，其周转数（TON_(CO)）=72484-84101，量子产率（QY）=0.96-3.39%，选择性（S_CO）>99%。

在较高的催化剂浓度下，系统达到的QY=3.53-5.23%。QD驱动系统的性能大大超过基准水系统（TON=926，QY=0.81%，选择性为82%）。

通过研究发现，产生上述优异性能主要是由于以下因素导致：

（1）QD对催化剂的静电吸引，促进了光电子源处质子、CO₂和催化剂的快速多电子传递和共定位；

（2）利用游离胺终止QDs配体壳，将捕获CO₂转化为氨基甲酸，作为CO₂的贮存器，有效增加其在水中的溶解度，并降低Co-卟啉催化CO₂还原的起始电位。

该工作取得的突破性效率代表了实现太阳能直接转化为燃料的反应网络的非增量步骤。

Quantum Dot-Sensitized Photoreduction of CO₂ in Water with Turnover Number > 80000. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06961.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06961.

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