李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解

李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解
催化水分解被认为是一种生产高纯度氢的有前景的策略,但仍存在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)动力学缓慢的问题。Pt/C和IrO2/RuO2分别是HER和OER的基准电催化剂,然而它们的低储量和高价格严重限制了其在水电解中的大规模应用。因此,开发廉价且高效的双功能电催化剂进行整体水分解,特别是在各种pH条件下运行良好的电催化剂,具有重要的技术和工业意义。
近日,中山大学李光琴课题组通过将Ir纳米粒子加入到Ni-NDC(NDC:2,6-萘二羧基)中,成功制备了一种高效的MOF基电催化剂((Ir@Ni-NDC))。
李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解
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实验结果表明,Ni-NDC纳米片作为催化剂载体,不仅可以有效地防止Ir纳米颗粒的团聚,而且还可以保证界面Ni−O−Ir键的形成,从而提高了HER和OER的电化学性能。具体而言,在1.0 M KOH、0.5 M H2SO4和1.0 M PBS中,所制备的Ir@Ni-NDC在10 mA cm−2电流密度下的HER和OER过电位分别为19、41、31 mV和210、219、296 mV。
此外,利用Ir@Ni-NDC作为阴极和阳极组装的双电极电解槽,分别在碱性、酸性和中性介质中只需要1.46、1.54和1.59 V的低电压就能达到10 mA cm−2的电流密度,显示出巨大的实际应用潜力。
李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解
李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上,实现pH通用条件下高效全水分解
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,Ir@Ni-NDC由三层Ir原子和一个由Ni−O−Ir键连接的夹层状Ni-NDC组成。在Ni−O−Ir界面上可以清楚地观察到电荷的再分布:在O周围有明显的电子积累,而在Ir周围有电子耗尽,表明Ir与Ni-NDC的相互作用强烈。
通过构建Ni−O−Ir键,可以有效地调节Ir@Ni-NDC催化剂的电子结构,优化了H2O、OH*和H*中间体的吸附,从而提高了HER和OER的性能,并进一步提高了整体水分解活性。综上,该项工作为设计和构建MOF基电催化剂以实现在pH通用条件下水电解高效产氢提供了一种有效策略。
Ir Nanoparticles Anchored on Metal-Organic Frameworks for Efficient Overall Water Splitting under pH-Universal Conditions. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202302220

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