李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上，实现pH通用条件下高效全水分解

电催化水分解被认为是一种生产高纯度氢的有前景的策略，但仍存在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)动力学缓慢的问题。Pt/C和IrO₂/RuO₂分别是HER和OER的基准电催化剂，然而它们的低储量和高价格严重限制了其在水电解中的大规模应用。因此，开发廉价且高效的双功能电催化剂进行整体水分解，特别是在各种pH条件下运行良好的电催化剂，具有重要的技术和工业意义。

近日，中山大学李光琴课题组通过将Ir纳米粒子加入到Ni-NDC(NDC：2,6-萘二羧基)中，成功制备了一种高效的MOF基电催化剂((Ir@Ni-NDC))。

实验结果表明，Ni-NDC纳米片作为催化剂载体，不仅可以有效地防止Ir纳米颗粒的团聚，而且还可以保证界面Ni−O−Ir键的形成，从而提高了HER和OER的电化学性能。具体而言，在1.0 M KOH、0.5 M H₂SO₄和1.0 M PBS中，所制备的Ir@Ni-NDC在10 mA cm⁻²电流密度下的HER和OER过电位分别为19、41、31 mV和210、219、296 mV。

此外，利用Ir@Ni-NDC作为阴极和阳极组装的双电极电解槽，分别在碱性、酸性和中性介质中只需要1.46、1.54和1.59 V的低电压就能达到10 mA cm⁻²的电流密度，显示出巨大的实际应用潜力。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，Ir@Ni-NDC由三层Ir原子和一个由Ni−O−Ir键连接的夹层状Ni-NDC组成。在Ni−O−Ir界面上可以清楚地观察到电荷的再分布：在O周围有明显的电子积累，而在Ir周围有电子耗尽，表明Ir与Ni-NDC的相互作用强烈。

通过构建Ni−O−Ir键，可以有效地调节Ir@Ni-NDC催化剂的电子结构，优化了H₂O、OH*和H*中间体的吸附，从而提高了HER和OER的性能，并进一步提高了整体水分解活性。综上，该项工作为设计和构建MOF基电催化剂以实现在pH通用条件下水电解高效产氢提供了一种有效策略。

Ir Nanoparticles Anchored on Metal-Organic Frameworks for Efficient Overall Water Splitting under pH-Universal Conditions. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202302220

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李光琴课题组Angew.: 纳米Ir固定在MOF上，实现pH通用条件下高效全水分解

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