麦立强/罗雯/吴劲松AM：离子隧道基底助力锌负极99.6%CE下6600次循环！

锌金属是一种理想的水系储能负极，然而，锌负极存在非均质沉积、低可逆性和枝晶形成等问题；这些导致了全电池中锌金属的过度供应。

图1. 高ZUR对锌金属电池的意义以及锌横向沉积的定向附着机制

武汉理工大学麦立强、罗雯、吴劲松等设计了一个概念验证的离子隧道矩阵，由立方型普鲁士蓝类似物修饰的碳布（PBA@CC）基底组成，其中，间隔良好的PBA纳米立方体作为锌离子隧道，助力高可逆、无锌枝晶和高锌利用率（ZUR）的沉积/剥离。

与之前报道的PBA作为各种电荷载体离子的宿主电极不同，这项研究的重点是利用其高度规则、等距的立方体拓扑结构特征的潜力。ZnFe-PBA框架的相邻等距立方笼之间的距离约为4.96 Å，这与Zn（002）的晶面间距非常相似。

因此，被困在PBA的纳米笼中的锌离子自发地在对基底的法线方向上保持约5 Å的等距排列，并在初始沉积中充当锌源。

图2. 半电池性能

结果，即使锌金属在每个循环中被完全剥离（100% ZUR），PBA@CC在5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的条件下仍显示出高度可逆的锌沉积/剥离，平均CE为99.6%，并且长达6600次循环（1320小时）。

另外，负正电极比（N/P）为1.2的低负极限制全电池也可提供214 Wh kg^-1，这大大超过了商业水系电池，并稳定运行360次。这项工作为合理设计深度可充电和高度可逆的金属负极的基底提供了深入理解。

图3. 全电池性能

Ion Tunnel Matrix Initiated Oriented Attachment for Highly Utilized Zn Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302353

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