电池日报，8篇顶刊！乔世璋、郭再萍、成会明、张强、宋江选、孙靖宇、陶新永、王成亮、陈立宝等成果

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1. 阿德莱德大学乔世璋/郭再萍EES综述: 面向实用的锂离子电池回收技术
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全球电动汽车（EV）的持续增长导致对锂离子电池（LIB）的巨大需求，这种增长带来了两个实际挑战：1）满足电池制造中对稀有和昂贵金属的需求，2）安全地处理大量含有有毒化合物的废旧电池。因此，全球电池回收的发展对于节约资源、消除污染和确保可持续性是及时和必要的。然而，传统的火法和湿法冶金技术不可持续，新兴的直接回收技术又仅在实验室规模得到证实。
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图1. LIB的降解机制
为此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授、郭再萍教授等人对电池回收取得的进展进行了批判性概述，重点关注技术解决方案和电池再生。首先，作者分析介绍了电池降解机制，其中，失效模型可以分为不可逆和可逆两类。对于未损坏但因粘结剂、集流体或电解液等组件而失效的正极材料，直接回收更为实际。在正极材料严重受损的情况下，冶金方法实际上适用于回收关键部件，但需要采用绿色和更可持续的方法。接下来，作者对一系列湿法/火法冶金、直接回收等方法进行排序和比较，包括当前现状及如何使这些方法可持续发展。作者重点研究了新电池设计和解决方案中的闭环过程以提高电化学性能和回收利用，讨论了电池配置、电极和材料方面的回收导向设计策略以实现更容易地回收。
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图2. 实际LIB回收中假设的未来以回收为导向的设计
最后，作者对未来发展方向进行了总结预测：1）回收的预处理方面：商定的正确标签将有助于控制分类、包装和拆卸；分拣和拆卸中实际采用自动化以提高回收效率；开发或集成先进的无损测量以了解废旧电池的状况等。2）先进的回收技术开发方面：对于直接回收，需要在实际条件下扩大回收正极材料的规模并展示其性能，以将该技术从实验室规模推广到工业规模；除正极材料外，还需要回收和再利用其他材料，包括石墨负极和电解液等。3）新的回收导向设计方面：需要对电池组、配置和材料进行更合理的设计，使其具有固有的易回收性；材料、电极、电池的独特特性将有助于提高回收，但需要严格的检查；此外，电池技术发展迅速，新技术的发展需要设计便于回收利用。
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图3. 对LIB回收未来发展的总结预测
Toward practical lithium-ion battery recycling: adding value, tackling circularity and recycling-oriented design, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00162D
2. 成会明/周光敏/梁正NSR: 新途径！废旧LiCoO2的直接绿色修复再利用
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LiCoO2的传统回收工艺依赖于破坏性分解，需要高温焙烧或酸浸来提取有价值的Li和Co，这具有重大的环境和经济问题。
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在此，清华大学深圳国际研究生院成会明院士、周光敏副教授及上海交通大学梁正副教授等人报道了一种使用可持续的含锂的深共熔溶剂（DES）直接修复完全降解的LiCoO2的方法，将降解的LiCoO2在环境压力下在LiCl-CH4N2O（尿素）DES中处理。DES作为载体促进Li和Co的选择性传输从而直接修复LiCoO2，而不是溶解LiCoO2来提取Li+和Co2+。通过调整LiCl与CH4N2O的摩尔比可将共熔点降低到120 ℃以下，这低于目前大多数水热再生工艺的共熔点。电化学测试表明，修复后的LiCoO2具有较高的初始容量和稳定的循环性能，初始容量恢复到133.1 mAh/g（0.1 C倍率），接近于原始的LiCoO2（134.4mAh/g）。循环性能方面，修复后的LiCoO2甚至在前50次循环中没有容量衰减，在0.5 C下循环100次后容量保持约90%，与原始LiCoO2相同。
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图1. 修复前后的LiCoO2电化学性能
基于聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）和TEM表征，作者总结了废旧LiCoO2的修复机制如下：首先，在添加Co2+的LiCl-CH4N2O DES中处理LiCoO2， Li+和Co2+选择性地转移到LiCoO2的表面并逐渐扩散到其主体中以重新填充晶格中的空位。随后的退火加速了Li和Co原子的重排，导致尖晶石LiCoO2相转变回层状LiCoO2。此外，DES可以很容易地收集多次重复使用，使这种方法比传统的回收工艺更环保、不产生废水且能耗低。与目前的LiCoO2生产工艺相比，该再生工艺降低了37.1%的能源消耗和34.8%的温室气体排放，表现出优异的环境可行性。更重要的是，该工艺潜在收益为1.7 $/kg电池，说明该工艺具有较高的经济可行性。通过在其他可持续试剂的基础上进行进一步的研究，可实现其他正极材料的高效益回收。
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图2. 废旧LiCoO2的修复机制
Direct and green repairing of degraded LiCoO2 for reuse in lithium- ion batteries, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac097
3. 清华张强/赵辰孜AEM综述: 无负极固态锂电池深度剖析
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无负极固态锂电池（AFSSLBs）因其更高的能量密度、安全性和更长的日历寿命而有望用于下一代储能系统，尤其是移动储能领域。然而，由于没有多余的锂库存，锂电镀/剥离的低效率导致容量迅速下降。因此，剖析AFSSLBs面临的困难和挑战可为提高许多锂电池的循环寿命铺平道路。
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在此，清华大学张强教授、赵辰孜等人基于目前对无负极固态锂电池（AFSSLB）的理解与最新进展，逐步阐述了影响其容量退化的关键问题。其中，低库仑效率（CE）和锂金属负极的过电位逐渐升高是导致AFSSLB工作容量下降的主要原因。鉴于AFSSLB中锂库存的重要性，无负极研究的主要目标是通过减少锂库存的不可逆损失来提高CE。为了实现这一目标，必须全面系统地考虑锂的高还原性、大的体积变化和锂离子传输的不均匀性，以促进有利的锂沉积形态并形成合适的界面，确保快速锂离子的传导并防止固态电解质（SEs）在沉积的锂金属上继续分解。作者总结了解决这些问题的主要策略：1）SEs的设计；2）电解质-负极界面的改性；3）对用于锂金属沉积的集流体进行调控。
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图1. AFSSLB容量下降影响因素之间的相互关系
最后，作者概述了未来AFSSLB研究的几个可能方向：1）捕捉关键科学问题并了解所涉及的故障机制。AFSSLB容量下降涉及电气、化学、电化学和机械故障等耦合多因素，需进行更全面和系统的研究；2）探索先进的能源材料和制造工艺。除了使用现有材料的组合外，AFSSLBs还需要基本的材料创新；3）开发探测固-固界面的先进表征技术。迫切需要开发先进的表征工具来指导研究，以深入了解AFSSLB的科学原理并开发先进的材料工艺；4）AI辅助电池设计。当前理论模拟和机器学习技术正在引起科学界和工业界的关注，显著加快了具有针对性的新材料的研究和开发；5）综合安全性研究。模型安全实验和对AFSSLBs风险的肤浅讨论不足以提高对其整体认识和后续改性，需进行更多具有实用指导的安全测试；6）扩大市场需求。许多著名的能源创新计划都瞄准了下一代储能系统，迫切需要具有高比容量和安全性的AFSSLB。
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图2. 集流体调控
Anode-Free Solid-State Lithium Batteries: A Review, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201044
4. 西交宋江选AEM: 在锂负极构建自适应静电界面实现400 Wh/kg软包电池！
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由于其最高的理论比容量和最低的电化学电位，锂金属负极在实现高能量密度可充电电池方面显示出巨大的希望。然而，枝晶生长和循环时大量死锂的形成严重阻碍了大容量、高能量密度的锂金属电池技术的实现。
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在此，西安交通大学宋江选教授等人通过自由基聚合设计了一种自适应静电聚合物（聚（1-苄基-3-乙烯基咪唑），PBM）界面，用于调节无枝晶锂金属电池的锂沉积。通过扫描电化学显微镜（SECM）表征和有限元法（FEM）模拟，作者发现阳离子PBM中间层可以自适应调节锂/电解液界面附近的表面电流密度以使电流密度和锂离子分布均匀，从而在苛刻条件（8.75 µL mAh-1的稀电解液，>4 mAh cm-2的高面积容量）下实现无枝晶锂沉积。更重要的是，与标准氢电极相比，受束缚的苯基通过降低还原位点的Hirshfeld电荷使PBM具有-3.7 V的低还原电位。此外，PBM聚合物的柔韧性（杨氏模量为0.76 GPa）可适应锂金属在重复电镀/剥离过程中的体积变化。
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图1. 有/没有PBM的Li|Cu电池的电化学性能
因此，电化学测试表明，Li|PBM@Cu电池在2 mAh cm-2下表现出高达500圈的长期循环稳定性和99.33%的高平均CE。即使在8 mAh cm-2的较高沉积容量和 8.75 μL mAh-1的较低E/C比下，其仍然在100个循环内保持了99.38%的高平均 CE。此外，PBM@Li|NCM811纽扣全电池在0.1~ 2 C的范围内提供比Li|NCM811 电池（4~1.25 mAh cm-2）更高的放电容量（4~2.75 mAh cm-2）。进一步，作者将 PBM@Li负极应用于高容量软包电池以验证其实用性。值得注意的是，5.1 Ah PBM@Li|NCM811软包电池在现实条件（电解液质量/容量比≈2.5 g Ah-1，高面积容量5.7 mAh cm-2，高电流密度2.7 mA cm-2）下表现出良好的循环稳定性（0.011%衰减/循环）和高能量密度（418.7 Wh kg-1）。总之，这项工作为高能量密度可充电电池的实际应用开辟了一条有希望的途径。
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图2. PBM@Li|NCM811软包电池的性能
Constructing Self-Adapting Electrostatic Interface on Lithium Metal Anode for Stable 400 Wh kg-1 Pouch Cells, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200568
5. 孙靖宇/杨先中/薛载坤AFM: 用于稳定锌负极的MXene修饰的Janus隔膜
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隔膜改性最近已成为一种有效的策略，可以实现无枝晶的锌金属负极。尽管如此，目前探索的途径仍不利于量产，对隔膜调控的本质关注甚少。
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为此，苏州大学孙靖宇教授、杨先中及薛载坤等人通过在商用玻璃纤维（GF）的一侧喷涂印刷MXene纳米片而设计了一种可扩展的Ti3C2Tx MXene修饰的 Janus隔膜。该策略具有足够的可扩展性和简单性，因此这种喷涂印刷生产路线具有满足实际需求的潜力。由此衍生的MXene-GF隔膜具有丰富的表面极性基团、良好的电解液润湿性和高离子电导率，有利于促进均匀局部电流分布和Zn成核动力学。值得注意的是，MXene-GF显示出可调节的介电常数（ε），其优化值为53.5。由于ε差异而通过麦克斯韦-瓦格纳效应对GF的极化，可以建立具有50% 增强强度的定向内置电场以加速传质动力学。因此，这使得锌负极的性能稳定，从而提供了均匀的界面离子场。
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图1. 基于MXene-GF隔膜的Zn//Zn对称电池性能
因此，基于MXene-GF隔膜的Zn//Zn对称电池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2 （1180小时）和 5 mA cm-2/1 mAh cm-2（1200小时）下均可实现超长寿命，而基于裸GF的对称电池仅在63小时后便发生短路。更令人印象深刻的是，组装的对称电池即使在10 mA cm-2/10 mAh cm-2下也可循环125小时，这可归因于增强的界面亲锌性和降低的电池阻抗。为了验证所设计隔膜的实用性，作者组装了包含 KVOH正极、Zn负极和MXene-GF隔膜的水系锌离子全电池，该电池在5.0 A g-1 下循环1000次后获得77.9% 的高容量保持率，在1.0 A g-1下循环100次后容量保持率为83.9%。甚至，该电池可在不同的弯曲状态下为电子定时器供电，有望在柔性储能领域实现实际应用。总之，这种具有可扩展性和有效性的策略为高性能金属负极提供了新的见解。
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图2. 配备MXene-GF隔膜的全电池的电化学性能
Printing-Scalable Ti3C2Tx MXene-Decorated Janus Separator with Expedited Zn2+ Flux toward Stabilized Zn Anodes, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204306
6. 陶新永/佴建威ACS Nano: 原位电沉积纳米结构碳强化界面稳定锂金属负极
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锂金属负极（LMA）被认为是高能锂离子电池最有希望的候选者之一。然而，自然形成的固体电解质界面（SEI）并不令人满意，这会导致枝晶不断生长，从而阻碍了LMA的实际应用。
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为此，浙江工业大学陶新永教授、佴建威教授等人提出了一种在超高压下通过原位电解一种常见的有机溶剂，即1,2-二甲氧基乙烷（DME），从而在LMA表面构建稳定的纳米结构电解质碳基杂化（ECH）界面的有效方法。之所以选择DME，是因为其具有相对较高的介电常数（7.2 F m-1），这可能会提高允许的电场强度极限。结合理论计算和实验结果，作者提出了原位构建的ECH层在700 V外加电压下的可能形成机制。所得的ECH层包含氧化锂和以C-O物种为主的聚合物层作为内相，同时无定形碳组分作为外层，有效地密封了锂表面从而增强了机械强度和锂离子电导率。此外，来自C-O键的强Li+亲和力意味着ECH层可以在循环后锂化，从而导致连续的Li+吸附效应和无枝晶的锂沉积。
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图1. LMA 表面ECH层的结构示意图、形成机制及锂电镀/剥离行为
因此，在该ECH层的保护下，ECH700-Li对称电池在5 mA cm-2的电流密度下表现出超过500小时的稳定长期循环性能，具有5 mAh cm-2的超高电镀容量和约为100 mV的较低过电位。为了进一步确认延长的循环寿命，作者组装了与 NMC811和LFP正极匹配的全电池，以展示ECH700-Li负极在实际电池系统中的潜在应用。其中，NMC811/ECH700-Li全电池显示出高达151 mAh g-1的初始容量，在400次循环之后每循环的容量衰减率仅有0.11%。LFP/ECH700-Li全电池在1 C时提供120 mAh g-1的高容量并在低于80%初始容量之前可保持90次循环，这证明了将ECH700-Li负极用于实际锂电池的可行性。总之，这项工作揭示了使用高压电化学沉积来稳定锂金属电池的人造SEI的创新设计。
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图2. NMC811/ECH700-Li和LFP/ECH700-Li全电池性能
In-Situ Electrodeposition of Nanostructured Carbon Strengthened Interface for Stabilizing Lithium Metal Anode, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04025
7. 王成亮ACS Nano: 原位合成有机多硫化物实现锂硫电池空间/动力学共调节
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锂硫（Li-S）电池被认为是下一代锂电池最有前途的替代品之一。然而，多硫化锂的溶解和穿梭导致循环稳定性和库仑效率降低，严重阻碍了其实际应用。
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为此，华中科技大学王成亮教授等人提出了一种策略，即通过添加特殊添加剂原位合成不溶性有机多硫化物以同时促进氧化还原动力学和抑制多硫化锂的穿梭。受之前报道工作的启发，添加剂与锂盐阴离子或溶剂分子之间的弱分子间相互作用可以调节锂溶剂化鞘，这里作者选择了1,3,5-三甲酰间苯三酚（TFP）作为添加剂与多硫化物阴离子相互作用。研究表明，添加TFP导致形成了不溶性有机多硫化物，这些有机多硫化物呈纳米颗粒聚集体的形式且能够吸附未转化的多硫化锂。因此，该有机多硫化物可以有效地在空间上抑制多硫化锂的穿梭效应。此外，有机多硫化物作为活性氧化还原介质，显示出比多硫化锂更快的S化学氧化还原动力学。
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图1. 不溶性有机多硫化物对多硫化锂的吸附
通过对穿梭效应的有效空间抑制和对S化学氧化还原动力学的充分调节，当S正极中添加50 wt %的TFP时，其初始容量高于没有TFP的正极（1219 vs 1134 mAh g-1）。结果证实，通过S-S键的断裂和重组形成的有机多硫化物仍然具有电化学活性，因此基于TFP的正极表现出超过300次循环的长期稳定性，CE为 99.59%，容量为847.6 mAh g-1。甚至，将电解液/硫（E/S）比降低至5 μL mg-1并将硫负载量提高至3 mg cm-2时，基于TFP的Li-S电池在0.2 C的电流密度下40次循环后显示出877.6 mAh g-1的高容量，并且在超过150次循环后具有87.3%的高容量保持率。这项研究证明了一种通过不溶性有机多硫化物氧化还原介体实现高效空间和动力学共调节的方法，并阐明了锂硫电池的实际应用。
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图2. 含TFP的Li-S电池的电化学性能
In Situ Synthesis of Organopolysulfides Enabling Spatial and Kinetic Co-Mediation of Sulfur Chemistry, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01390
8. 陈立宝/陈月皎ACS Nano: 基于功能性有机锌螯合物实现无枝晶锌负极！
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安全性高、资源丰富的锌金属电池（ZMBs）因其理论容量高和低电化学电位等优点而在温和的水系电解液中得到了广泛研究。然而，由于锌负极上严重的水腐蚀和枝晶生长，水系ZMBs会遭受快速循环劣化。
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为此，中南大学陈立宝教授、陈月皎副教授等人在锌金属上设计了具有良好锌亲和力和特殊纳米级3D颗粒结构的高抗水性Znx-二亚乙基三胺五（亚甲基膦酸）（Znx-DTPMP）界面层来解决上述问题。实验结果结合理论分析和COMSOL模拟表明，这种Zn基有机配合物中的疏水基团是防止H2O损坏Zn负极表面的决定性因素。所获得的DTPMP-Zn负极在以下几个方面具有显著的优点：（1）表面的纳米级颗粒结构可以使Zn2+通量均匀化，从而实现均匀致密的沉积；（2）锌基DTPMP有机络合物层通过提供大量具有亲锌基团的锌吸收位点而具有增强的锌离子亲和能力；（3）丰富的表面固定疏水基团的存在有效地阻止了水分子与锌负极的接触，可抑制副反应并提高Zn2+去溶剂化能力。
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图1. DTPMP-Zn电极的示意图及表征
受益于上述协同作用，这种改性DTPMP-Zn负极在5 mA cm-2、0.5 mAh cm-2条件下可实现超过1300小时的稳定循环寿命，而裸Zn对称电池只能循环不到200 小时。DTPMP-Zn对称电池在各种电流密度下始终提供较小的电压滞后，即19.9 （0.5 mA cm-2）、23.7（1 mA cm-2）、32.5（2 mA cm-2）、58.2（5 mA cm-2）和 93.2 mV（10 mA cm-2），远低于裸锌电池（25.3、31.4、44.8、74.9和116.7 mV）。此外，作者还展示了基于该改性负极组装的全电池（Zn//V2O5和Zn//MnO2电池），DTPMP-Zn//V2O5电池在3 A g-1下2000次循环内提供比Zn//V2O5全电池更高的容量保持率和更长的寿命。这项工作通过结合结构设计和在表面构建保护层为制备高性能锌负极提供了一种简单、低成本和高效的途径，从而促进了水系ZMBs的发展。
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图2. 基于DTPMP-Zn负极的全电池性能
A Functional Organic Zinc-Chelate Formation with Nanoscaled Granular Structure Enabling Long-Term and Dendrite-Free Zn Anodes, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c03398

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