水系可再充电电池是大规模电网储能的潜在候选者，但是传统的负极材料缺乏耐酸/碱性。基于此，香港城市大学支春义教授、松山湖材料实验室吕海明研究员和华南师范大学赵灵智研究员（共同通讯作者）等人报道了一种含有吡嗪（C=N）和苯基亚氨基（-NH-）基团的共价有机框架（HPP-COF），作为酸/碱性电池的长寿命和高倍率负极。
测试发现，HPP-COF提供了优异的容量和循环稳定性（在1 M H2SO4电解液中，电流密度为30 A g-1时，容量为66.6 mAh g-1，且超过40000次循环；在1 M NaOH电解液中，电流密度为100 A g-1时容量为91.7 mAh g−1，电流密度为30A g-1时超过30000次循环）。
通过DFT计算，作者研究了HPP-COF电极重复单元中阳离子的存储情况。通过分子静电势（MESP），作者推测了亲电和亲核反应的活性位点，确定了阳离子摄取的确切活性位点。
MESP值越负的吡嗪氮原子（红色区域），电负性越高，导致亲电阳离子（Na+或H+）容易被吸引到这些位点上。由于材料的氧化还原性与分子的电子结构密切相关，作者还计算了最高已占分子轨道（HOMO）和最低未占分子轨道（LUMO），能量分别为-1.96 eV和-4.71 eV。
此外，HOMO和LUMO之间的间隙（ΔE）为2.75 eV，低于各种有机材料，表明COF电极具有更高的导电性，更好的反应动力学，与所获得的超级电容器级的高倍率性能非常一致。
HPP-COF分子与1-6个Na+结合的结合能为负，表明吡嗪活性位点被有效利用，具有较高的比容量。总之，HPP-COF中的吡嗪氮基可以有效地对Na+/H+进行化学吸附/解吸。
A Covalent Organic Framework as a Long-life and High-Rate Anode Suitable for Both Aqueous Acidic and Alkaline Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202218745.
https://doi.org/10.1002/anie.202218745.
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