吴晓宏/秦伟/康红军Small：一石二鸟！双功能Co/Al改性1T-MoS2/rGO用于海水析氢耦合铀提取

铀是生产核燃料的关键元素，在缓解全球能源危机和减少温室效应方面具有巨大潜力。海洋中的铀含量超过45亿吨，因此研究从海水中快速、有选择地回收铀元素对核工业的可持续发展具有重要意义。

近年来，人们提出了一种电化学提铀技术，即通过析氢反应(HER)引起电极周围pH值的变化来实现高效提铀。有文献报道，功能化的氧化还原石墨烯泡沫被用作HER催化剂材料，以实现高的铀提取性能。然而，它的HER性能仍然很低，导致铀提取性能不足，需要在电提取后进行后处理。因此，设计和开发一种高性能的HER催化剂对于从海水中快速提取和回收铀至关重要。

基于此，哈尔滨工业大学吴晓宏、秦伟和康红军等制备了Co，Al改性的1T-MoS₂/氧化还原石墨烯双功能催化剂(CA-1T-MoS₂/rGO)，以用于在海水中高效析氢和提取铀。

在含铀(100 mg L⁻¹)模拟海水中，CA-1T-MoS₂/rGO催化剂在10 mA cm⁻²处的过电位低至466 mV，Tafel斜率为152 mV dec⁻¹，优于1T-MoS₂、1T-MoS₂/rGO、Al-1T-MoS₂/rGO和Co-1T-MoS₂/rGO催化剂。

这些结果表明，与rGO的结合以及Co和Al原子的引入改善了1T-MoS₂的HER性能。此外，CA-1T-MoS₂/rGO具有优良的电萃取稳定性，其在八个循环铀提取测试中，第八个循环的萃取能力仍保持初始的95.2%。

基于实验结果和理论计算，CA-1T-MoS₂/rGO在海水中提取铀的机制可能是：Al和Co的引入可以调节1T相MoS₂的电子态以优化水解离能，使H₂O分子容易吸附到CA-1T-MoS₂/rGO的Co原子上，然后迅速解离，产生大量的OH*和H*；在HER过程中，UO₂²⁺在电场的作用下聚集在阴极附近，使其更容易被CA-1T-MoS₂/rGO的S原子吸附，导致U和S原子之间发生了电子转移，这可以削弱U原子上的电子云密度，增强在HER过程中U和OH*之间的吸附能力，使得UO₂²⁺更容易与OH*反应形成UO₂(OH)₂沉淀并在电极表面聚集，实现快速、高效的铀提取。

同时，CA-1T-MoS₂/rGO在HER过程中电极表面形成大量气泡，促进沉淀从电极表面脱落，实现了含铀产品的回收。综上，该项工作为设计和制备高性能双功能催化剂以及海水中铀的提取和回收提供了一种新的策略。

Bi-Functional Co/Al Modified 1T-MoS₂/rGO Catalyst for Enhanced Uranium Extraction and Hydrogen Evolution Reaction in Seawater. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207378