山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性

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山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性
电化学氮还原反应(NRR)是一种通过碳中性和环境友好的路线合成NH3的有效方法。然而，在提高传统NRR电催化剂的活性和选择性方面仍然存在许多的难题。
山东大学黄柏标、程合峰等报道了一种锂嵌入TiO2纳米片的策略，以提高氧空位(VO)浓度，将惰性的TiO2 (B)激活为用于NRR的高效Li-TiO2(B)电催化剂。
山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性
山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性
作为半径最小的金属，Li很容易嵌入到TiO2(B)的层状结构中，结构畸变有利于VO浓度的提高。Li-TiO2(B)表现出出色的NRR性能，在0.5 M LiClO4电解质中，NH3产率为8.7 μg h-1 mg-1cat。
在-0.4 V vs. RHE的法拉第效率(FE)为18.2%，是TiO2(B)的6倍。另外，在连续六个循环的测试中，Li-TiO2 (B)显示出稳定的NH3产率和FE，形态和结构也没有发生变化，这表明Li-TiO2(B)具有优异的稳定性。
山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，增加的VO有助于提高Li-TiO2(B)的导电性并促进电荷转移，同时，增加的VO为N2吸附/活化提供了更多的活性位点，相邻的Ti3+离子将3d电子转移到N2空反键轨道，导致N2分子的活化并有利于随后的NRR动力学。
这项工作展示了一种合理的氧空位工程，可将惰性TiO2活化成高效的Li-TiO2电催化剂以实现NRR，并为其他层状金属氧化物/硫属元素化物提供通用的锂嵌入途径以提高其电催化性能。
Li-Intercalation Boosted Oxygen Vacancies Enable Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction on Ultrathin TiO2 Nanosheets. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133085

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