山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性

电化学氮还原反应(NRR)是一种通过碳中性和环境友好的路线合成NH₃的有效方法。然而，在提高传统NRR电催化剂的活性和选择性方面仍然存在许多的难题。

山东大学黄柏标、程合峰等报道了一种锂嵌入TiO₂纳米片的策略，以提高氧空位(V_O)浓度，将惰性的TiO₂(B)激活为用于NRR的高效Li-TiO₂(B)电催化剂。

作为半径最小的金属，Li很容易嵌入到TiO₂(B)的层状结构中，结构畸变有利于V_O浓度的提高。Li-TiO₂(B)表现出出色的NRR性能，在0.5 M LiClO₄电解质中，NH₃产率为8.7 μg h^-1mg^-1_cat。

在-0.4 V vs. RHE的法拉第效率(FE)为18.2%，是TiO₂(B)的6倍。另外，在连续六个循环的测试中，Li-TiO₂(B)显示出稳定的NH₃产率和FE，形态和结构也没有发生变化，这表明Li-TiO₂(B)具有优异的稳定性。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，增加的V_O有助于提高Li-TiO₂(B)的导电性并促进电荷转移，同时，增加的V_O为N₂吸附/活化提供了更多的活性位点，相邻的Ti³⁺离子将3d电子转移到N₂空反键轨道，导致N₂分子的活化并有利于随后的NRR动力学。

这项工作展示了一种合理的氧空位工程，可将惰性TiO₂活化成高效的Li-TiO₂电催化剂以实现NRR，并为其他层状金属氧化物/硫属元素化物提供通用的锂嵌入途径以提高其电催化性能。

Li-Intercalation Boosted Oxygen Vacancies Enable Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction on Ultrathin TiO₂ Nanosheets. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133085

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山大黄柏标/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略诱导的氧空位增强TiO2的电催化NRR活性

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