华科伽龙Angew.：揭示非溶剂化电解液中Li-S电池容量衰减的根源

使用非溶剂化，或所谓的弱溶剂化电解液（NSEs），被认为是解决Li-S电池实际应用障碍最有前景的方法之一。然而，尽管NSEs与锂负极具有良好的兼容性，但采用NSEs的长寿命Li-S电池很少，甚至从未被报道过，这仍然是一个谜。

华中科技大学伽龙等以非溶剂化的饱和二甘醇（G2）电解液为例，揭示了NSEs中Li-S电池容量衰减的根源。

图1. 采用非溶剂化性和溶剂化电解液的Li-S和Li-Li电池的电化学性能比较

研究发现，NSEs中Li-S电池的容量衰减主要是由于死Li₂S在正极侧的积累，而不是负极或电解液的降解。

正极中的非活性物种被确定为大尺寸聚集的死Li₂S，它面临着迟缓的Li⁺扩散和长距离的Li⁺/电子途径。同时，作者揭示了循环过程中正极中硫物种的演变，以澄清死Li₂S的积累过程。

基于上述认识，这项工作提出了一种简单有效的方法（即采用4.2V的高截止充电电压,，OCP）来重新激活一系列NSEs中的死Li₂S。

图2. 使用G2_0.8LiTFSI电解液的Li-S电池的降解机制

结果，重新激活后，采用G2基NSEs的扣式（200次循环后保留1102 mAh g^-1）和软包电池（40次循环后保留88%的容量）的循环寿命得到延长。

此外，在采用1,2-二甲氧基乙烷（DME）和AN基NSEs的Li-S电池中，进一步证实了提议的重新激活方法的普适性。

作者相信这项工作有助于激发对非溶剂化硫转化的深入研究，并促进具有竞争力的Li-S电池的实用性。

图3. 采用NSEs的Li-S电池的电化学特性和OCP方法的普适性

Electrochemical Reactivation of Dead Li2S for Li-S Batteries in Non-Solvating Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218803

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