​杨阳Nature子刊：Pd/Co@N-C助力直接乙醇燃料电池

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​杨阳Nature子刊：Pd/Co@N-C助力直接乙醇燃料电池
直接乙醇燃料电池（DEFCs）作为一种无毒、低腐蚀、高能量和高功率密度的能量转换装置被广泛研究，但开发用于负极上的完全乙醇氧化反应和正极上的加速氧还原反应的高活性和耐用的催化剂仍然具有挑战性。
基于此，美国中佛罗里达大学杨阳教授（通讯作者）等人报道了一种Pd/Co@N-C催化剂，作为模型系统研究固体-固体界面的协同作用和工程。
Pd与Co@N-C界面的强催化剂支持和电子效应赋予Pd的缺电子状态，增强了电子转移，提高了活性/耐久性。Pd/Co@N-C在直接乙醇燃料电池中可提供438 mW cm−2的最大功率密度，可以稳定运行1000 h以上。
​杨阳Nature子刊：Pd/Co@N-C助力直接乙醇燃料电池
在文中，作者提出了Pd/Co@N-C催化剂的提高收率机理和电子转移途径。在Pd/C、Pd/N-C和Pd+Co@N-C表面，甚至在Pt/C表面，提高收率遵循4e途径，RDS是吸附酰基被吸附羟基去除，最终产物为醋酸。对于乙醇氧化反应（EOR），Pd/Co@N-C遵循C1-12e路径，当外加电位高于0.2 VRHE，高Pd负载时，Pd/Co@N-C上C-C键裂解，远低于报道的Pt/Pd基材料在0.9 VRHE以上时的C-C键裂解。
(CHx)ads和COads进一步氧化为CO2，应用电位增加约0.7 VRHE。COads的氧化变成了RDS，其中OHads是COads氧化所必需的。
​杨阳Nature子刊：Pd/Co@N-C助力直接乙醇燃料电池
XPS结果证明，Pd与Co@N-C载体之间的强电子效应，以及Pd/Co@N-C中具有高亲氧性的Pd，有助于Oads/OHads的强吸附，从而容易去除COads。
此外，在水的存在下，(CHx)ads和COads的氧化在热力学和动力学上都比C-C键的裂解更有利。Pd/C、Pd/N-C和物理混合Pd+Co@N-C表明了提高收率的4e途径，进一步证实了通过C1-12e途径实现完全提高收率的协同界面。
​杨阳Nature子刊：Pd/Co@N-C助力直接乙醇燃料电池
Interface synergism and engineering of Pd/Co@N-C for direct ethanol fuel cells. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37011-z.
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37011-z.

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