双离子电池（DIBs）采用无钴/无镍正极，特别是石墨正极，由于其成本效益和可持续性，从长远来看是非常有前景的储能系统。然而，由于电解质的氧化分解和体积膨胀，石墨正极在高电位负离子储存过程中结构稳定性差。
在此，苏州大学郑洪河、曲群婷、邵杰等人提出了一种人工正极/电解质界面（CEI）策略，通过界面氢键将多磷酸（PPA）纳米薄膜紧密地植入天然石墨（NG）颗粒上。
电化学实验结果表明，改性石墨正极具有充放电可逆性增强、电极反应动力学加快、电阻降低、自放电减速、循环寿命延长等特点。
图1. NG@PPA正极的电化学性能
具体来说，PPA纳米膜通过界面氢键化学均匀而紧密地锚定在石墨颗粒表面，有助于形成薄、光滑以及柔性的CEI，有效减缓电解液的分解，保护内部层状石墨在高压循环(5 V vs Li+/Li)过程中的结构退化。
更有趣的是，实验和密度泛函理论(DFT)计算结果都表明，PPA与粘结剂聚二氟乙烯（PVDF）通过分子间氢键（O-H-F）表现出强烈的相互作用。由于PPA与内部石墨颗粒和周围PVDF粘结剂的桥接作用，大大提高了石墨正极的力学稳定性。相应的，石墨正极在DIBs中表现出加速的扩散/反应动力学和较长的循环寿命。
这种基于PPA的人工CEI具有复杂的官能团，可同时与内部活性组分和周围的电极粘合剂进行化学键合，为通过界面化学开发DIBs提供了一种新的策略。
图2. DFT计算
Ultrafast Charge and Long Life of High-Voltage Cathodes for Dual-Ion Batteries via a Bifunctional Interphase Nanolayer on Graphite Particles，Small 2023 DOI：10.1002/smll.202206360
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