张锁江院士/蔡琼AEM：复合正极+改性隔膜实现高性能铝离子电池！

可充电铝离子电池（AIBs）由于具有高理论体积容量、低成本和高安全性等优点，是未来大规模储能最有前途的电池技术之一。然而，插层型正极材料的低容量降低了AIB在实际应用中的竞争力。

在此，中科院过程工程研究所张锁江院士、英国萨里大学蔡琼等人合成了一种转化型FeF₃膨胀石墨（EG）复合材料，并将其作为一种具有良好导电性和循环稳定性的新型AIB正极材料。

具体而言，作者通过高能球磨法成功合成了纳米级FeF₃并与膨胀石墨（EG）结合，EG用于缓解FeF₃的低离子扩散系数和电子电导率。FeF₃@EG复合材料中半离子和共价C-F键的存在表明EG与FeF₃之间存在强相互作用，使其成为FeF₃的高导电支撑基底，进一步缓解了FeF₃体积膨胀带来的负面影响并阻碍了副产物的溶解。

此外，FeF₃纳米颗粒可提供改进的界面电荷转移、增强的热力学和动力学以实现Al³⁺插层。为了抑制中间产物FeCl₂的穿梭效应，作者还使用了单壁碳纳米管（SWCNT）作为改性隔膜。

‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍‍图1. 基于复合正极和改性隔膜的AIB性能

因此，基于该新型复合正极和改性隔膜的AIB在60 mA g^-1的电流密度下表现出712 mAh g^-1的高初始容量，在200次循环后仍保持266 mAh g^-1的比容量且CE约为 95%。通过对其储能机理的分析表明，Al³⁺在初始放电过程中插层到主体材料中，并作为后续可逆循环的活性材料保留在主体材料中。在充电过程中，Fe被氧化成Fe²⁺并进一步被氧化成Fe³⁺，这些发现对从根本上理解FeF₃正极具有重要意义。

此外，作者发现在转化型材料及电池配置设计方面还有进一步探索的空间。作者预计本文提出的结果可以帮助学术界及电池行业进一步提高AIB技术，并最终克服储能领域在开发电网规模储能装置方面的挑战。电网规模储能的发展将有助于降低储能成本，从而使电网具有较高的可再生能源渗透率。

图2. 以转换型FeF₃为正极材料的AIB的基本储能机制

High-Performance Rechargeable Aluminum-Ion Batteries Enabled by Composite FeF₃ @ Expanded Graphite Cathode and Carbon Nanotube-Modified Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200959

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