固态聚合物电解质(SPEs)提供了与电极的亲密接触,并能适应锂负极的体积变化,这使其成为全固态电池(ASSBs)的理想选择;然而,受限的链式摆动、不良的离子复合物解离和受阻的Li+传输途径限制了SPEs的离子传导性。图1 IPNE的结构及其组成部分台湾成功大学鄧熙聖教授等开发了一种互穿聚合物网络电解质(IPNE),包括基于聚环氧乙烷和聚偏氟乙烯的网络化SPE(分别为O-NSPE和F-NSPE)和双氟磺酰亚胺锂(LiFSI),以解决这些挑战。预网络化P(PO-EO-PO)诱导合并的PVdF-HFP链的网络化,从而在F0.15O-IPNE中形成连接的Li+传输路径。F0.15O-IPNE含有LiFSI盐,其中FSI−阴离子聚集形成聚合物状结构域,以促进Li+扩散。由此产生的PVdF-HFP网络导致形成均匀分布和连接的FSI−-聚集域,有利于Li+的渗透,而P(PO-EO-PO)网络吸引Li+在FSI−-聚集域中创建空位,以促进连接域之间的Li+传输。图2 半电池性能在这种Li+传输模式下,F0.15O-IPNE在30°C时表现出高离子电导率(≈1 mS cm−1)和高tLi+(0.69)。此外,FSI−阴离子位于聚集体中的事实阻止了空间电荷区的形成,从而导致锂负极表面上均匀的锂沉积。因此,当组装成对称Li||Li电池时,F0.15O-IPNE的交换电流密度为13 mA cm−2,这大大超过了使用液态电解液的电池。采用Li|F0.15O-IPNE|LiFePO4的LMB也表现出优于使用液态电解液组装的LMB的充放电循环性能,并达到7 mA cm−2的高放电速率。总体而言,这项研究表明,在利用聚合物网络之间的协同关系的同时,为Li+传输创建阴离子聚集结构域是开发适合LMB的SPE的一个有前景的策略。图3 Li|F0.15O-IPNE|LiFePO4的性能Facile Li+ Transport in Interpenetrating O- and F-Containing Polymer Networks for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213469