中科大梁海伟等Nature子刊：Ga-PtCo IMCs助力燃料电池发展！

碳负载金属间化合物纳米颗粒具有高活性和稳定性，是质子交换膜燃料电池（PEMFCs）氧还原反应的正极催化剂。然而，金属间催化剂的合成存在较大的原子有序扩散势垒，导致有序度低，性能受限。

基于此，中国科学技术大学梁海伟教授等人报道了一种低熔点金属掺杂策略，并合成高度有序的L1₀-型M-掺杂PtCo（M=Ga、Pb、Sb、Cu）金属间催化剂。所制备的高有序Ga掺杂PtCo催化剂（Ga-PtCo IMCs）在H₂-O₂燃料电池中具有1.07 A mg_Pt⁻¹的高质量活性，在H₂-空气燃料电池中具有1.05 W cm⁻²的额定功率密度，Pt负载量为0.075 mg_Pt cm⁻²。

通过DFT计算，作者研究了高有序Ga_0.1-PtCo IMCs催化剂增强的ORR活性。用于计算的结构是由一个完全有序的L1₀ Ga-PtCo或A1 PtCo底层固定，三个顶部松弛的Pt层组成的板，分别表示为L1₀ Ga-PtCo@Pt和A1 PtCo@Pt。不同于L1₀ Ga-PtCo@Pt和Pt，A1 PtCo@Pt的晶格常数来源于T_c上方随机PtCo的高温结构。因此，A1 PtCo@Pt的晶格常数通过从头算分子动力学模拟。

DFT计算表明，三种催化剂的势能决定步骤（PDS）都是由OO*形成OOH*的步骤，L1₀ Ga-PtCo@Pt、A1 PtCo@Pt和Pt的势垒分别为0.88、0.97和1.06 eV。考虑到催化剂的三层Pt壳层，应变效应而非配体效应是导致电子结构和ORR活性变化的主要原因。作者进一步发现晶格应变、d-带中心和ORR势能之间存在明显的相关性：L1₀ Ga-PtCo@Pt的d-带中心最低，压缩应变最大，因此ORR活性最高。

Promoting ordering degree of intermetallic fuel cell catalysts by low-melting-point metal doping. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41590-2.