锂金属负极的广泛应用对于重振高能量密度锂金属电池(LMBs)是必不可少的。然而,锂负极缓慢的离子扩散和高电荷转移电阻阻碍了其倍率性能和实际应用。具有有序或垂直排列结构的3D主体对于加速离子扩散和降低界面阻抗,同时大大提高锂金属负极的倍率性能和实用性十分关键。在此,北京航空航天大学杨树斌教授等人通过强表面张力和重力将手风琴状 TiNbC-MXene水分散体超快速铺展到疏水二氯甲烷表面上,开发了一种不含锂枝晶的低弯曲MXene阵列负极主体。SEM表征及DFT计算表明,MXene阵列的低弯曲度使电解液能够以零接触角快速浸入,从而使锂离子在基底中分布均匀。而阵列中的Nb物质可使电子快速穿过基底,赋予TiNbC-MXene手风琴阵列负极在高电流密度下工作。原位光学显微镜显示,在TiNbC-MXene手风琴阵列内部观察到明亮且分布均匀的镀锂,表面没有明显的突起。甚至,在高倍率下TiNbC-MXene手风琴阵列仍保持平坦表面且无任何锂枝晶,这可归因于阵列均匀分布的亲锂F官能团可诱导锂的均匀成核和生长。图1. TiNbC-MXene手风琴阵列上的锂电镀行为演变因此,基于TiNbC-MXene手风琴阵列的Li对称电池表现出出色的深度剥离/电镀行为,在1 mA cm-2的电流密度、20 mAh cm-2的高面容量下可稳定运行超过800小时。有趣的是,即使在20 mA cm-2的高电流密度下运行,TiNbC-MXene手风琴阵列-Li负极也可保持稳定的过电势(103 mV)和长期循环稳定性(2500次循环)。此外,构建的TiNbC-MXene手风琴阵列-Li//LFP全电池表现出高放电容量(152 mAh g-1@0.2 C)及优异的倍率性能(130 mAh g-1@4 C),优于具有Cu-Li(97 mAh g-1@4 C)和Ti3C2-MXene手风琴阵列(114 mAh g-1@4 C)的电池。即使在4 C的高倍率、低负/正容量比(2.0)条件下,该全电池在1000次循环内也具有高CE(99%)和容量保持率(≈86%)。总之,这项研究为无枝晶的锂金属负极主体在大功率LMB中的实际应用奠定了基础。图2. 基于TiNbC-MXene手风琴阵列的全电池性能Low-Tortuous MXene (TiNbC) Accordion Arrays Enabled Fast Ion Diffusion and Charge Transfer in Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201189