郑奇峰教授Angew.：超低温锂金属电池的两亲性分子调节核壳溶剂化电解质

锂金属电池在提高能量密度和低温运行方面具有广阔前景，但仍存在锂离子相容性不足和动力学缓慢的问题，特别是在超低温下。

在此，华南师范大学郑奇峰教授团队设计并合成了一种用于电池电解质的新型两亲性溶剂1,1,2,2-四氟-3-甲氧基丙烷(TFMP)。

该溶剂既具有亲锂片段溶剂化Li⁺又具有疏锂片段，可诱导1M LiFSITFMP/DME(7:1, v:v)电解质自组装，形成特殊的核壳状溶剂化结构。

实验和理论研究相结合表明，这种独特的溶剂化结构不仅大大提高了离子电导率使Li⁺快速输运，还降低了脱溶剂化能使脱溶剂更加容易。特别地，该溶剂还可以在电池循环过程中形成一种高强度、高导电的无机SEI。

图1. 电解质溶剂化结构的理论与实验研究

研究结果显示，基于上述优点极大地提高了电化学动力学和锂相容性，电池在1.0 mA cm⁻²的高电流密度且从室温到−40 ℃的条件下，实现了致密光滑的Li沉积形貌和高的Li电镀/剥离库伦效率(CE)。这种核壳状电解质也保证了Li||NMC811 锂金属电池(LMBs)在超低温(−40°C)下以高倍率工作。

此外，无负极高压Cu||NMC811电池在100次循环后表现出87%的超高容量保持率。该工作以最大限度地提高实际LMBs的能量密度，可视为电池电解质设计中的重大进步。

图2. Li||NMC811电池在不同温度下的电化学性能

An Amphiphilic Molecule-Regulated Core-Shell-Solvation Electrolyte for Li-Metal Batteries at Ultra-Low Temperature, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202218151