陆盈盈/张魏栋：最新AFM！

聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质（SSE）对锂金属具有良好的化学稳定性，为实用的全固态锂金属电池（ASSLMB）提供了一种有前景的解决方案。然而，在半熔融状态下使用薄PEO的短路风险及正极在高压下对PEO的氧化分解阻碍了其实际应用。

为此，浙江大学陆盈盈教授、张魏栋等人发现负极和正极界面处均匀的Li⁺和电子分布在高压PEO基电池中起着重要作用，通过在PEO电解质中引入纳米金刚石（NDs）来重新调节负/正极界面的Li⁺和电子电导率可大大提高PEO基电池的电化学性能。基于PEO基SSE中离子/电子传导性能的测试，作者发现ND-PEO 电解质表现出优异的电化学和机械性能。将NDs引入SSE可有效抑制聚合物链结晶从而增强体相离子电导率，并通过降低SSE的电子电导率来提高正极侧的抗氧化能力。

此外，具有高杨氏模量和绝缘性的NDs可消除由“尖端效应”引起的不均匀电场，促进致密的锂沉积。这不仅保证了正极和PEO电解质之间的良好接触，而且还降低了锂枝晶诱导电池短路的风险。

图1. 各种使用PEO基SSE的锂对称电池性能

电化学测试表明，基于ND-PEO SSE的Li对称电池在0.8 mA cm^-2时表现出极好的循环稳定性（300小时），几乎是使用纯PEO和Al₂O₃改性PEO SSE电池的30倍。具有ND-PEO SSEs的Li/LFP电池在3 C下1000次循环后可提供超过105 mAh g^-1的可逆比容量，容量保持率高达89.8%。与此形成鲜明对比的是，使用纯PEO和Al₂O₃改性PEO SSE电池容量分别在50和100次循环后迅速下降到80%。

此外，使用30 µm ND-PEO SSE的Li/LCO电池也实现了高循环稳定性（0.2 C下50次循环后仍保持92.2%的容量），组装的单层软包电池的长循环性能（0.3 C下50次循环后容量保持率为85.2%）证实了ND-PEO SSE的实际可行性。总之，这项研究提出的PEO基电解质的设计原理为ASSLMB的实用化铺平了道路。

图2. Li/LCO电池的表征和循环性能

Tuning Ion/Electron Conducting Properties at Electrified Interfaces for Practical All-Solid-State Li-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204742

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