兼具低温(low-T)适应性和高能量密度的锂离子电池需要先进的正极。然而,由于正极-电解质界面兼容性差导致最先进的高压(high-V)正极在低温下的性能仍差强人意。在此,中国科学院上海硅酸盐研究所黄富强研究员等人开发了一种浅表面掺Zr和穿插Li+导电的Li2Zr(PO4)2(LZPO)的球状LiCoO2(LZPO-LCO)。本文强调了浅表面的Zr掺杂物可以增强晶体结构的稳定性,促进Li+扩散并抑制晶格氧的氧化;而表面穿插的LZPO诱导LZPO-LCO与电解质的超润湿性,有助于形成具有强稳定性和高Li+电导率的高质量正极-电解质相(CEI)。图1. LZPO-LCO结构示意图和润湿性研究表明,在不改变电解质的情况下,即使在-25 ℃的低温度和4.6 V的高电压下,LZPO-LCO在0.2 C时显示出200 mAh g-1和5 C时显示出137 mAh g-1的超高容量,在100次循环后保持94%的容量,平均库伦效率为99.9%。此外,制造的全电池提供了340 Wh kg-1的高能量密度,并在-25 ℃下循环200次后保持92%的容量。简而言之,这项工作展示了一种新的表面微结构架构,超越了元素掺杂和涂层,提高了高电压和低温度下正极的可行性。图2. LZPO-LCO阴极和全电池的low-T电化学性能Superwettable High-Voltage LiCoO2 for Low-Temperature Lithium Ion Batteries,ACS Energy Letters 2023 DOI:10.1021/acsenergylett.2c02434