Angew.:分子催化剂催化甲醇无受体脱氢制CO和H2

Angew.:分子催化剂催化甲醇无受体脱氢制CO和H2近日,德国马普化学能源转化研究所Walter Leitner(通讯作者)等人报道了他们利用均相分子络合物研究了甲醇(CH3OH)无受体脱氢生成一氧化碳(CO)和氢气(H2)的过程。

Angew.:分子催化剂催化甲醇无受体脱氢制CO和H2

研究发现,包含MACHO配体骨架的钌(Ru)和锰(Mn)的配合物显示出对该反应的有希望的活性。

其中,分子Ru络合物[RuH(CO)(BH4)(HN(C2H4PPh2)2)](Ru-MACHO-BH)在密闭容器中进行分解,在150 °C达到12 bar的高压时,CO的转化次数高达3150次,H2形成的转化次数高达9230次。

Angew.:分子催化剂催化甲醇无受体脱氢制CO和H2

通过对照实验证实金属配合物介导了甲醇最初快速脱氢为甲醛和甲酸甲酯,随后缓慢脱羰。根据催化剂和反应条件的不同,气体混合物中的CO/H2比在很宽的范围内变化,从几乎纯氢气到1: 2的化学计量极限。

该研究可能有利于在能源或化学应用中进一步使用气体,基于方便储存和易于运输的甲醇,作为动力合成气技术的额外选择。

Angew.:分子催化剂催化甲醇无受体脱氢制CO和H2

Acceptorless dehydrogenation of methanol to carbon monoxide and hydrogen using molecular catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110910.

https://doi.org/10.1002/anie.202110910.

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