使用可再生能源进行CO2还原反应(CO2RR)是一种很有前景的策略,然而该种技术需要设计具有优异活性和选择性的催化剂。另外,流动电解槽能够通过创建三相界面以高反应速率进行电催化CO2RR,但是电解质流动对于CO2RR的机制影响尚不明确。蒙彼利埃大学Damien Voiry团队在二维氮掺杂碳纳米片上负载单原子镍(SA Ni-NC),用于CO2转化为CO。利用该模型催化剂,研究人员一方面探索了施加的电位与电解质和CO2的进料的相关性,另一方面探索了性能指标之间的相关性。研究人员首先进行了密度泛函理论(DFT)计算,以确定模型CO2RR催化剂,用于以高效率和选择性将CO2转化为CO。结果表明,CO在NiN4上的快速解吸在CO2RR产CO的选择性方面起着关键作用。根据DFT计算结果,制备了SA Ni-NC。SA Ni-NC展示了出色的CO2RR 稳定性和高的CO选择性,这使其成为研究流动电解槽中原料参数的理想平台。通过调节进料流的条件,SA Ni-NC在jCO= 7.2 mA cm-2时实现高达85%的能效,在jCO = 170 mA cm-2时实现高达56%的能效,CO2到CO的转化效率(SPCC)达到2.6% cm-2。最后通过串联三个流动电解槽证明了催化剂的可扩展性,并达到了创纪录的31.5 L min-1 m-2的CO 产率,三个电解槽的CO选择性接近统一,SPCC为8.9%。该工作强调了CO2 RR中的流动动力学对优化能源效率、单程转化率以及反应产率的重要性,这些都是工业规模CO2到CO转化的关键参数。2.6% cm-2 single-pass CO2-to-CO conversion using Ni single atoms supported on ultra-thin carbon nanosheets in a flow electrolyzer. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03231